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趙川教授EES：Fe-N-C催化劑在質(zhì)子交換膜燃料電池中的降解機(jī)理

開發(fā)質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）的無鉑（Pt）-催化劑對(duì)氫經(jīng)濟(jì)至關(guān)重要，雖然鐵-氮-碳（Fe-N-C）催化劑是目前最有前途的非Pt-ORR替代品，但由于同時(shí)發(fā)生多種降解機(jī)制，其在PEMFC中的穩(wěn)定性較差，很難理解。

基于此，新南威爾士大學(xué)趙川教授等人報(bào)道了使用先進(jìn)的電化學(xué)方法，如弛豫時(shí)間分布，在高負(fù)載量（1 A cm^-2）下，在PEMFC中對(duì)這些機(jī)制進(jìn)行了60 h的反卷積。首先，高達(dá)75%的Fe-N-C活性位點(diǎn)通過Fe的金屬分解變得不活躍，最初導(dǎo)致了電壓損失（＜10 h）。然后，碳腐蝕種類增加了5倍，催化劑層中質(zhì)子傳遞動(dòng)力學(xué)降低了4倍，使得到達(dá)催化位點(diǎn)的氣體、離子和電子途徑延長(zhǎng)，氧還原反應(yīng)（ORR）速率降低了3倍，成為主要的降解機(jī)制。

Fe-N-C催化劑在PEMFCs中的降解如下：隨著負(fù)載的施加，F(xiàn)e基活性位點(diǎn)被迅速去金屬化，幾小時(shí)后仍有25%的活性位點(diǎn)殘留。脫金屬的Fe³⁺離子可能聚集成電化學(xué)活性的氧化鐵納米顆粒，從而減少電化學(xué)表面積或溶解在水中。這些會(huì)導(dǎo)致第一次電壓衰減，因?yàn)楦呋钚源呋稽c(diǎn)難以接近并減慢ORR。這種ORR率的衰減也與在Fe-N-C催化劑中存在兩個(gè)具有不同電化學(xué)活性和熱力學(xué)穩(wěn)定性水平的Fe-N-C位點(diǎn)相一致。

具體而言，高活性但熱力學(xué)不穩(wěn)定的S1位點(diǎn)（Fe^IIN₄C₁₀）和更穩(wěn)定但活性較低的S2位點(diǎn)（Fe^IIIN₄C₁₂）的存在高電位下的降解會(huì)導(dǎo)致兩個(gè)位點(diǎn)的優(yōu)勢(shì)轉(zhuǎn)移，這與這里觀察到的動(dòng)力學(xué)速率變化一致，因?yàn)镾2位點(diǎn)（Fe^IIIN₄C₁₂）在熱力學(xué)上比S1位點(diǎn)（Fe^IIN₄C₁₀）更穩(wěn)定，但活性更低。

因此需要進(jìn)一步的⁵⁷Fe Mossbauer譜分析來進(jìn)一步了解本研究中Fe-N-C催化劑的高負(fù)荷降解機(jī)制。然后，碳腐蝕導(dǎo)致電極坍塌，從而削弱催化劑納米粒子/離聚體的相互作用，并降低導(dǎo)電性。通過更高的產(chǎn)熱使電池脫水并阻礙質(zhì)子傳輸，同時(shí)游離Fe³⁺離子污染離聚體，降低質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)。

Operando Deconvolution of The Degradation Mechanisms of Iron-Nitrogen-Carbon Catalysts in Proton Exchange Membrane Fuel Cells. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: https://doi.org/10.1039/D3EE01166F.

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