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?NUS/北科JACS：晶面工程和孔道設(shè)計(jì)促進(jìn)析氧催化動(dòng)態(tài)Fe交換，增強(qiáng)催化劑活性和穩(wěn)定性

析氧反應(yīng)(OER)在燃料電池、金屬-空氣電池和水分解等可再生能源技術(shù)中發(fā)揮著重要作用。對(duì)于OER過(guò)程，文獻(xiàn)報(bào)道了兩種不同的機(jī)理：吸附質(zhì)演化機(jī)理(AEM)和晶格氧氧化機(jī)理(LOM)，并且OOH的形成和去質(zhì)子化步驟分別被認(rèn)為是AEM和LOM中的潛在決定步驟。

除了這兩種傳統(tǒng)的機(jī)理之外，最近在3d過(guò)渡金屬氫氧化物和氧化物中確定了Fe在堿性O(shè)ER中的關(guān)鍵作用，特別是Markovic等人發(fā)現(xiàn)了催化劑/電解質(zhì)界面上的動(dòng)態(tài)Fe活性位的機(jī)理(伴隨著活性位的溶解和再沉積)。

使用原位同位素標(biāo)記的感應(yīng)耦合電漿質(zhì)譜儀驗(yàn)證了動(dòng)態(tài)Fe活性位點(diǎn)的存在，并且觀察到催化劑主體溶解和再沉積Fe的能力與催化OER活性有直接關(guān)系。但是，如何設(shè)計(jì)催化劑主體的結(jié)構(gòu)并精確操縱主體上的Fe位點(diǎn)的位置以調(diào)節(jié)動(dòng)態(tài)Fe機(jī)制尚未被探索。

近日，新加坡國(guó)立大學(xué)薛軍民、北京科技大學(xué)秦明禮和賈寶瑞等設(shè)計(jì)了一種蜂窩狀的單晶氫氧化鈷(H-Co(OH)₂)，并選擇性地將Fe物種錨定到H-Co(OH)₂的納米孔中，形成高效的異質(zhì)結(jié)構(gòu)OER催化劑(H-Co(OH)₂@Fe(OOH)_1-xCl_x)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，在催化OER的過(guò)程中，納米孔壁上(101?0)面的位點(diǎn)比(0001)基面上的位點(diǎn)對(duì)Fe的吸附作用更強(qiáng)；同時(shí)，由于空間限域效應(yīng)，F(xiàn)e在納米孔中的擴(kuò)散速度減慢。因此，催化劑提供了局部高通量的Fe動(dòng)態(tài)平衡，從而提高了OER活性。

因此，所制備的H-Co(OH)₂@Fe(OOH)_1-xCl_x催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的OER過(guò)電位僅為228 mV，Tafel斜率為48.7 mV dec^?1。同時(shí)，這種對(duì)Fe的特殊保護(hù)策略也大大提高了催化劑的穩(wěn)定性，與Fe(OH)₃催化劑相比，F(xiàn)e的浸出量減少了2數(shù)量級(jí)。

因此，該催化劑在10 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行130小時(shí)電位幾乎沒(méi)有發(fā)生變化，并且其進(jìn)行10000次CV循環(huán)后的極化曲線與初始極化曲線幾乎重疊，證明H-Co(OH)₂@Fe(OOH)_1-xCl_x具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

此外，利用H-Co(OH)₂@Fe(OOH)_1-xCl_x催化劑組裝的鋅-空氣電池放電/充電電壓差為0.72 V，并且在連續(xù)使用170小時(shí)后仍能保持穩(wěn)定的充/放電電壓。總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作通過(guò)精確調(diào)節(jié)動(dòng)態(tài)Fe活性位點(diǎn)，同時(shí)提高了OER活性和穩(wěn)定性，為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)高效穩(wěn)定的具有動(dòng)態(tài)Fe位點(diǎn)的OER催化劑提供了指導(dǎo)。

Facet Engineering and Pore Design Boost Dynamic Fe Exchange in Oxygen Evolution Catalysis to Break the Activity–Stability Trade-Off. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c03481

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