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開發(fā)新型高容量/能量密度的可充電電池對于未來幾代消費電子產(chǎn)品、電動汽車和大規(guī)模儲能應(yīng)用具有重要意義。其中，結(jié)晶石墨材料通常具有低表面積和孔體積，不太可能成為沉積大量金屬氯化物及捕集和電還原氯所需的高容量多孔電極。

在此，美國斯坦福大學(xué)戴宏杰院士等人研究了一種有缺陷的石墨材料（縮寫為 DGr）作為Li/Cl₂電池中的正極，特別是在通過在1000 °C的CO₂環(huán)境中退火進一步“活化”以產(chǎn)生更多缺陷并提供增加的比表面積和孔體積（得到的材料記為DGr_ac）。

電化學(xué)測試表明，DGr和DGr_ac電極在首次放電中分別提供了3.18 V/ 1391 mAh g^-1和3.37 V/ 1911 mAh g^-1的電壓/容量。與DGr相比，DGr_ac首次放電容量的提高歸因于比表面積增加了約42.9%（從13.11到18.73 m² g^-1），孔體積增加了約40.0%（從0.05到0.07 cm³ g^-1），這是由于高溫CO₂活化在邊緣和面內(nèi)缺陷處蝕刻石墨。因此，更大的比表面積和孔隙體積提供了更多的LiCl沉積的可用位點，同時具有更高的首次放電容量。

圖1. DGr和DGr_ac電極表征及首次放電曲線

循環(huán)測試表明，使用DGr正極的Li/Cl₂電池可在375 mAh g^-1循環(huán)容量下充電，并實現(xiàn)超過150次的穩(wěn)定循環(huán)。而使用DGr_ac正極的Li/Cl₂電池也可穩(wěn)定充電/循環(huán)且容量高達1200 mAh g^-1，平均放電電壓為~3.5 V。作者基于拉曼光譜和XRD表征揭示了DGr_ac在電池循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)變化是由反復(fù)的嵌入/脫嵌和剝離引起的，在石墨片之間打開了孔狀空間用于LiCl/Cl₂捕獲和高容量下的可逆氧化還原。

同時，作者利用質(zhì)譜法探測在帶電石墨電極中捕獲的Cl₂，為電池運行提供了依據(jù)。結(jié)果表明，除了高度多孔的無定形碳材料之外，看似低表面積/小孔體積的石墨碳材料是高性能Li/Cl₂電池的有力競爭者。總之，這項工作為大容量堿金屬/Cl₂電池提供了廣泛可用的低成本石墨材料。

圖2. 循環(huán)過程中DGr_ac正極的拉曼和XRD研究

High-Capacity Rechargeable Li/Cl₂ Batteries with Graphite Positive Electrodes, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c07826

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戴宏杰院士JACS：基于石墨正極的高容量可充電Li/Cl2電池

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