電化學(xué)水分解產(chǎn)氫是一種綠色且可持續(xù)的制氫策略。作為水分解過程中的陽極半反應(yīng),析氧反應(yīng)(OER)緩慢的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重限制了水分解產(chǎn)氫效率。目前,具有優(yōu)良催化活性和穩(wěn)定性的銥(Ir)基催化劑是最先進(jìn)的OER催化劑,但I(xiàn)r高昂的價(jià)格和稀缺的儲(chǔ)量限制了其大規(guī)模應(yīng)用。
與Ir基催化劑相比,釕(Ru)基催化劑因其成本較低和優(yōu)異的電催化活性而引起了人們的關(guān)注,但Ru在高電位和酸性環(huán)境下穩(wěn)定性較差,因此,設(shè)計(jì)和開發(fā)有效的策略以提高Ru)基催化劑的耐久性和活性具有重要意義。
近日,南方科技大學(xué)李輝和徐少軼等將Ru納米團(tuán)簇負(fù)載在BCN材料上(BCN-xRu,x=0.3、0.5、0.7和1.0),并研究了該材料在酸性條件下的水分解催化活性,所制備的BCN-xRu催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的OER反應(yīng)活性和在酸性環(huán)境下水分解的穩(wěn)定性。
具體而言,BCN中引入的B與活性N位點(diǎn)的配位使Ru與N之間有較強(qiáng)的相互作用,促進(jìn)了Ru良好的分散,增強(qiáng)了催化劑的穩(wěn)定性。EIS結(jié)果表明,最優(yōu)的BCN-0.5Ru的電荷轉(zhuǎn)移優(yōu)于RuO2,說明BCN在BCN-0.5Ru電極界面上加速了電荷轉(zhuǎn)移。
在0.5 M H2SO4溶液中,BCN-0.5Ru在10 mA cm-2電流密度下的OER過電位僅為164 mV;并且該催化劑在10 mA cm-2下連續(xù)運(yùn)行10小時(shí)以上僅發(fā)生輕微的電壓上升,表明BCN-0.5Ru具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。
此外,實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,BCN載體中的N原子和Ru團(tuán)簇的相互作用優(yōu)化了反應(yīng)中間體的吸附能力,降低了OER反應(yīng)能壘,從而提高了催化劑的電催化活性。綜上,該項(xiàng)工作詳細(xì)闡述了BCN-0.5Ru在酸性O(shè)ER過程中的反應(yīng)機(jī)理,而且為設(shè)計(jì)用于催化酸性O(shè)ER的低Ru含量電催化劑提供了指導(dǎo)。
Low Ruthenium Content Confined on Boron Carbon Nitride as an Efficient and Stable Electrocatalyst for Acidic Oxygen Evolution Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202308704
原創(chuàng)文章,作者:Gloria,如若轉(zhuǎn)載,請(qǐng)注明來源華算科技,注明出處:http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/01/35b599e4ed/