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周寶文/王新強(qiáng)/宋俊ACS Catalysis：氮化鎵納米線負(fù)載的鎳鐵雙金屬納米顆粒催化劑光驅(qū)動(dòng)制氫

液氫載體的光驅(qū)動(dòng)析氫反應(yīng)（HER）為實(shí)現(xiàn)氫的安全儲存和運(yùn)輸提供了一種創(chuàng)新的解決方案，因此探索高效、低成本的助催化劑是構(gòu)建低成本的光驅(qū)動(dòng)催化體系的迫切需要。

基于此，上海交通大學(xué)周寶文副教授、北京大學(xué)王新強(qiáng)教授和加拿大麥吉爾大學(xué)宋俊教授等人報(bào)道了一種由氮化鎵納米線（GaN NWs）/Si負(fù)載的鎳鐵雙金屬納米顆粒（NIFe NPs）的電催化劑（NiFe NPs/GaN NWs/Si），用于甲醇水溶液的光驅(qū)動(dòng)制氫。在優(yōu)化條件下，NiFe的HER速率甚至可與Pt、Ru等貴金屬相媲美。NiFe NPs/GaN NWs/Si在環(huán)境條件下僅通過光輸入就能實(shí)現(xiàn)61.2 mmol g^-1 h^-1的顯著氫活度。

作者分別構(gòu)建了GaN、Ni₄/GaN和Ni₃Fe/GaN三個(gè)表面模型作為GaN、Ni NPs/GaN NWs和NiFe NPs/GaN NWs的代表，在所有三種底物上CH₃OH分子優(yōu)先吸附在GaN表面而不是金屬簇上。

CH₃OH分子中的O原子與Ga原子形成強(qiáng)鍵，然后羥基中的H原子被相鄰的N原子捕獲，從而形成*CH₃O中間體。*CH₃O中間體在GaN表面的形成是高度釋放能的。對于原始GaN，與CH₃OH有很強(qiáng)的相互作用，由于*CO中間體在表面的高能量，*CHO→*CO的電位限制步驟具有相當(dāng)大的1.35 eV的能壘。

在GaN上修飾Ni簇，如Ni₄/GaN體系，使*CHO→*CO的能壘降低到1.25 eV。此外，在GaN上修飾的金屬簇中摻入Fe后（例如Ni₃Fe/GaN），*CO中間體變得更加穩(wěn)定，使得*CHO→*CO的能壘更低，僅為0.97 eV。需要注意的是，在*CH₂O→*CHO + *H這一步驟中，Ni₃Fe/GaN上的自由能高于GaN和Ni₄/GaN上的自由能，有利于降低隨后的*CHO→*CO + *H限位步驟的反應(yīng)能壘。

結(jié)果表明，F(xiàn)e與Ni協(xié)同作用，通過穩(wěn)定*CO中間體來降低限速步驟的能壘。當(dāng)水被吸附時(shí)，有利于在GaN表面分裂成*H和*OH，而GaN上修飾的金屬團(tuán)簇有利于削弱相鄰中間體*CO和*OH的結(jié)合強(qiáng)度，*CO與*OH中的氧結(jié)合，最終形成有利于熱力學(xué)的CO₂和H₂。

Nickel-Iron Bimetal as a Cost-Effective Cocatalyst for Light-Driven Hydrogen Release from Methanol and Water. ACS Catal., 2023, DOI:10.1021/acscatal.3c02024.

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