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?Chem：實驗+計算！揭示Pt基雙金屬催化劑上CO2介導的丙烷氧化脫氫反應機制

丙烷轉化為丙烯在工業(yè)上主要采用非氧化性丙烷脫氫(PDH)工藝，但PDH是高度吸熱的，單程丙烯收率受熱力學平衡的限制。丙烷氧化脫氫(ODHP)過程通過引入氧化劑來消耗丙烷脫氫過程中產生的氫氣，從而克服單程丙烯收率的熱力學極限。然而，O₂介導的ODHP不可避免地會導致丙烷原料的過度氧化。

CO₂被認為是ODHP的軟氧化劑，在CO₂介導的ODHP中，H₂通過逆水煤氣變換(RWGS)反應被CO₂消耗，導致更高的理論單程丙烯收率。然而，由于副反應的發(fā)生，CO₂-ODHP中的丙烯收率還沒有超過PDH平衡極限。因此，有必要開發(fā)高性能催化劑以實現(xiàn)高效CO₂-ODHP生產丙烯。

近日，路易斯安那州立大學Kunlun Ding、哥倫比亞大學陳經廣和布魯克海文國家實驗室Ping Li等采用浸漬法制備了二氧化硅(SiO₂)負載的Pt-M (M= Sn，In，Zn)雙金屬催化劑，并研究了其在CO₂介導的丙烷氧化脫氫(CO₂-ODHP)反應中的催化性能。

實驗結果顯示，所制備的SiO₂負載的Pt-M (M= Sn，In，Zn)雙金屬催化劑對丙烷裂解/氫解產物如甲烷，乙烷和乙烯的選擇性較低，并且CO收率/CO₂轉化率比值接近1，這意味著重整反應的貢獻不顯著。并且，研究人員進一步研究了Pt/SiO₂，Sn_1.5/SiO₂和PtSn_1.5/SiO₂樣品(所有樣品在600 °C氫氣中還原后再進行RWGS測試)的RWGS性能。

結果顯示，Pt/SiO₂顯示出最高的CO₂轉化率，而Sn_1.5/SiO₂幾乎沒有活性，表明Sn的引入使CO₂的轉化率略有降低，但大大提高了CO (RWGS)而非CH₄(甲烷化)的選擇性。更重要的是，在高丙烷轉化率下抑制CO₂-ODHP中的這些副反應(裂解，氫解，重整和甲烷化)是提高丙烯收率接近CO₂-ODHP平衡極限的關鍵，該平衡極限通常比PDH平衡極限高10%。

機理實驗和理論計算表明，與通常假設的直接CO₂輔助脫氫機理不同，雙金屬催化劑上的CO₂-ODHP反應分兩步進行，第一步以PDH為主，第二步以PDH與RWGS的偶聯(lián)為主，并且整個反應動力學受限于RWGS反應；同時，PtSn合金化形成的獨特的Pt₃Sn-SnO_x界面使得Sn⁰、Pt⁰和SnO₂之間能夠協(xié)同作用，導致Pt₃Sn-SnO_x界面成為提高丙烯選擇性和收率的活性中心。

綜上，該項工作進一步證實了Pt_mM_n-MO_x界面對于高選擇性活化丙烷和CO₂是至關重要的，這為設計用于有效的丙烷和CO₂轉化的催化劑提供了指導。

CO₂-mediated oxidative Dehydrogenation of Propane Enabled by Pt-based Bimetallic Catalysts. Chem, 2023. DOI: 10.1016/j.chempr.2023.07.002

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