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?王成新/雷丹妮Adv. Sci.：構(gòu)建定向離子傳輸助力高性能準固態(tài)鋰金屬電池

由陶瓷填料制成的復合凝膠聚合物電解質(zhì)（CGPE）已成為提高鋰金屬電池安全性和循環(huán)穩(wěn)定性最有前景的候選者之一。然而，CGPE中陶瓷相和聚合物相之間的差界面相容性嚴重惡化了鋰離子擴散路徑和電池性能。

中山大學王成新、雷丹妮等開發(fā)了一種全新的策略，以生產(chǎn)在3D惰性陶瓷填料和Li⁺導體PEO基質(zhì)之間具有致密且均勻界面的CGPE。

圖1 材料制備及表征

具體而言，在紫外線（UV）固化過程中，紅色熒光納米線MgAl₂O₄:Mn⁴⁺作為內(nèi)部光源，降低了光引發(fā)劑的分解能壘，有助于聚合物單體的優(yōu)先成核和生長，從而促使聚合物段有序排列和緊密結(jié)合。因此，致密的PEO層被緊密地包裹在MgAl₂O₄:Mn⁴⁺的表面，將PEO基體劃分為網(wǎng)狀單元，提供定向的Li⁺傳導途徑。

圖2 鋰沉積/剝離行為研究

因此，CGPE在25°C時具有5.66×10^?4 S cm^?1的高離子電導率，并且具有5.20 V的耐高壓穩(wěn)定性。此外，采用熒光MgAl₂O₄:Mn⁴⁺/PEO電解質(zhì)（FMPE）的Li||LiFePO₄（LFP）電池實現(xiàn)了優(yōu)異的循環(huán)性能（在144.1 mA g^-1條件下，循環(huán)500次后具有90%的容量保持）。進一步通過將LFP正極的質(zhì)量負載增加到12 mg cm^?2，電池在120次循環(huán)后仍表現(xiàn)出88%的高容量保持率。這些發(fā)現(xiàn)為有效穩(wěn)定鋰金屬并大大促進全固態(tài)鋰金屬電池的商業(yè)化開辟了一條前景廣闊的途徑。

圖3 Li||LFP電池的性能

Directional Ion Transport Enabled by Self-Luminous Framework for High-Performance Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202205108

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