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今日帶來黃維院士團隊近日在《Advanced Materials》上發(fā)表的4篇研究論文。

AM：具有高1T相純度的、單層空心球狀的過渡金屬硫化物，用于HER

基于過渡金屬二硫族化合物(TMDs)的空心結構的合理設計和可控合成在清潔能源領域受到了廣泛關注。然而，制造單層中空TMDs結構的一般合成策略，特別是非常規(guī)相(例如1T或1T’)，仍然面臨著重大挑戰(zhàn)。

西北工業(yè)大學黃維院士、劉正清等人報道了一種可擴展的方法，通過刻蝕預合成的Bi@TMDs核殼異質結構中的鉍(Bi)核，來合成具有高的1T相純度的單層空心球(SLHS)，包括SLHS-1T-MoS₂、SLHS-1T-MoSe₂、SLHS-1T-WS₂、SLHS-1T-WSe₂。此外，蝕刻后的Bi離子可以通過Bi-S鍵以單原子(SAs)的形式吸附在單層TMDs殼層上。

圖1-1 SLHS-MoS₂的單層殼層表征

以SLHS-MoS₂為例，HAADF-STEM圖像顯示了孤立的Bi原子(用紅色圓圈標記)隨機錨定在SLHS-MoS₂上。采用ICP-OES技術測定了SLHS-MoS₂中Bi原子的負載量為3.6 wt.%。同時，SLHS-MoS₂具有1T相性質，Mo-Mo間距為0.537 nm。得益于1T-MoS₂的負電荷和單層中空結構提供的大比表面積，更有利于吸附蝕刻的Bi離子。

圖1-2 SLHS-1T-MoS₂晶體結構表征及生長機理

由于單層中空結構、1T相的高導電性以及Bi SAs和TMDs載體的協(xié)同作用，制備的SLHS-1T-MoS₂具有優(yōu)異的電催化析氫性能。在酸性介質下，制備的SLHS-1T-MoS₂在10 mA /cm²下具有低過電位137 mV，Tafel斜率低至40 mV/dec，在酸性電解質中具有36小時的持久穩(wěn)定性。

圖1-3 電催化析氫性能

Engineering Single-Layer Hollow Structure of Transition Metal Dichalcogenides with High 1T-Phase Purity for Hydrogen Evolution Reaction，Advanced Materials，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303285

AM：具有熒光量子產(chǎn)率與極性反向依賴性的近紅外熒光團，助力熒光成像

有機光治療同時具有近紅外(NIR-II，1000~1700 nm)第二窗口熒光、光熱和光動力功能，在腫瘤診斷和治療中具有廣闊的應用前景。然而，由于存在嚴重的溶劑變色等問題，這種光治療通常存在亮度低和光動力性能差的問題。

南京工業(yè)大學黃維院士等人報道了一種有機NIR-II熒光團AS1，其具有熒光量子產(chǎn)率與極性的反向依賴性，可作為腫瘤診斷和治療的有效光療藥物。將AS1包封成納米結構后，得到的光療材料(AS1^R)具有較高的消光系數(shù)(808 nm處為68200 L mol^-1 cm^-1)，NIR-II的熒光量子產(chǎn)率在1000 nm處高達4.7%，光熱轉換效率約為65%，¹O₂量子產(chǎn)率高達4.1%。

圖2-1 NIR-II熒光團AS1熒光QY與極性反向依賴的表征

光物理性質表征表明，在相同質量濃度下，AS1^R在亮度、光熱效應和光動力性能方面均優(yōu)于其他類型的有機光療劑。AS1^R優(yōu)異的光療性能使腫瘤清晰可見，只需一次低劑量注射即可完全消除腫瘤。該研究首次證明了具有反極性依賴熒光量子產(chǎn)率的NIR-II熒光團作為熒光成像的高性能光治療劑的優(yōu)點和前景。

圖2-2 AS1^R在PBS中的光動力學性能表征

Near-Infrared-Ii Fluorophore with Inverted Dependence of Fluorescence Quantum Yield on Polarity as Potent Phototheranostics for Fluorescence Image-Guided Phototherapy of Tumors，Advanced Materials，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209647

AM：集成分布反饋諧振器在鈣鈦礦LEDs中的連續(xù)波激光

實現(xiàn)基于溶液處理半導體的電泵浦激光二極管是一個長期的挑戰(zhàn)。金屬鹵化物鈣鈦礦由于其優(yōu)異的光電性能，在這方面顯示出巨大的潛力。在實際電致發(fā)光器件中實現(xiàn)連續(xù)波(CW)光泵浦激光是電流注入激光二極管的關鍵一步，但目前尚未實現(xiàn)。這主要與將諧振腔整合到能夠承受密集載流子注入的高效發(fā)光二極管(LED)中所面臨的挑戰(zhàn)有關。

南京工業(yè)大學黃維院士、王建浦、彭其明等人報道了一種具有集成分布式反饋諧振器的高效鈣鈦礦LED的連續(xù)激光左右，在110 K下顯示出220 W cm^-2的低激光閾值。重要的是，LED在330 A cm^-2的電流密度下工作良好，這表明載流子注入速率已經(jīng)超過光泵浦的閾值。該研究結果表明，一旦克服焦耳加熱問題，就可以實現(xiàn)電泵浦鈣鈦礦激光二極管。

圖3-1 集成分布式反饋諧振器的模型示意圖

Continuous-Wave Lasing in Perovskite LEDs with An Integrated Distributed Feedback Resonator，Advanced Materials，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303144

AM：內(nèi)部增塑策略，實現(xiàn)高效穩(wěn)定、柔性深藍聚合物發(fā)光二極管

固有可拉伸聚合物半導體由于其在長時間變形工作下優(yōu)異的應變?nèi)菹弈芰Χ蔀槿嵝跃酆衔锇l(fā)光二極管(PLEDs)必不可少的材料。從全π共軛聚合物(FCPs)中同時獲得固有的拉伸性，以及強大的發(fā)射性能和優(yōu)異的電荷輸運行為是困難的，特別是在深藍LEDs中的應用。

南京工業(yè)大學黃維院士、林進義等人提出了一種內(nèi)部增塑策略，將苯基酯增塑劑引入到聚芴(PF-MC4，PF-MC6和PF-MC8)中，實現(xiàn)窄帶隙、柔性的深藍PLEDs。

圖4-1 面向高效穩(wěn)定發(fā)光二極管的可拉伸共軛聚合物內(nèi)增塑策略

獨立式PF-MC8薄膜具有優(yōu)異的內(nèi)在拉伸性能，斷裂應變?yōu)?5%，是受控PODPF(2.5%)的10倍。此外，PF-MC8薄膜的模量和硬度值分別為5.01±0.69和0.15±0.02 GPa(基于納米壓痕測試)，表明其具有良好的柔性電子應變?nèi)菹弈芰Α?/span>

圖4-2 三種聚合物的力學性能比較

這三種可拉伸薄膜由于被懸垂的苯基酯增塑劑包裹π共軛主鏈而表現(xiàn)出穩(wěn)定高效的深藍色發(fā)光性質(熒光量子產(chǎn)率>50%)?；赑F-MC8的PLEDs顯示深藍色發(fā)光，對應的CIE和EQE值分別為(0.16，0.10)和1.06%。最后，作者研究了不同拉伸比的可拉伸薄膜的深藍色電致發(fā)光，以驗證內(nèi)塑化策略的有效性。

圖4-3 基于這三種新型聚合物的PLEDs的性能

Intrinsically Stretchable And Efficient Fully Π-Conjugated Polymer via Internal Plasticization for Flexible Deep-blue Polymer Light-emitting Diodes with CIEy = 0.08，Advanced Materials，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303923

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