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?許康等Nature子刊：陽離子氟化電解質(zhì)，實現(xiàn)高壓鋰金屬電池穩(wěn)定性

氟化物是電池抵抗電化學(xué)還原和氧化的一種關(guān)鍵成分。而通常情況下這些氟化物的前驅(qū)體必須預(yù)先儲存在電解質(zhì)成分中，并且需要在極端電位下才能生成。

目前為止，氟的化學(xué)來源僅限于帶負(fù)電荷的陰離子或氟化分子，它們存在于內(nèi)亥姆霍茲電極層中，對相間化學(xué)的貢獻(xiàn)是有限的。因此，設(shè)計一種具有富集但納米級氟化物的界面，是未來高能量密度電池開發(fā)更好電解液的核心任務(wù)。

在此，美國阿貢國家實驗室Zhengcheng Zhang和美國陸軍研究實驗室許康研究員等人報道了一種結(jié)構(gòu)中含有氟的陽離子1-甲基-1-丙基-3-氟吡咯烷，并首次探索了其對相間化學(xué)的貢獻(xiàn)。

此種在陽離子和陰離子中都攜帶氟的電解質(zhì)帶來了前所未有的相間化學(xué)反應(yīng)，并在鋰金屬電池中表現(xiàn)出了優(yōu)異的電池性能。

圖1. 電解質(zhì)/電極相互作用的MD模擬

研究表明，本工作首次在高壓鋰金屬電池中展示了氟化陽離子及其對界面化學(xué)的影響，氟化陽離子為鋰負(fù)極和高鎳正極上帶來了獨特的界面結(jié)構(gòu)和隨后的間相化學(xué)。

并且通過優(yōu)化亥姆霍茲內(nèi)層陽離子濃度，可以減少氟化引起的強(qiáng)電極/陽離子表面相互作用，實現(xiàn)其最佳的相間貢獻(xiàn)，從而獲得4.6 V鋰金屬電池的高庫侖效率、致密的Li沉積形貌和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

具體而言，該電解質(zhì)在鋰金屬電池中實現(xiàn)了優(yōu)異的電池性能，包括高達(dá)99.98%的庫侖效率，以及900小時的長循環(huán)性能?？偟膩碚f，這種氟化陽離子的策略能夠延伸到鋰以外的其他先進(jìn)電池系統(tǒng)，所有這些系統(tǒng)都需要對高氟化界面進(jìn)行動力學(xué)保護(hù)。

圖2. Li/Cu和Li/Li對稱電池性能

A fluorinated cation introduces new interphasial chemistries to enable high-voltage lithium metal batteries, Nature Communications 2023 DOI:?10.1038/s41467-023-38229-7

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/09/30/eecc5d1aba/

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