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陳衛(wèi)華/鄭金云Nano Research: 新型共軛聚二亞酰亞胺鈉正極的綠色合成

有機羰基化合物的共軛聚合物因其具有可再生、結(jié)構(gòu)可變性以及在電解質(zhì)中不溶解等優(yōu)勢，有希望成為儲能器件中的電極材料。但是，其溶液合成方法繁瑣，分離純化復(fù)雜，需要引入官能團和使用昂貴的催化劑。

在此，鄭州大學(xué)陳衛(wèi)華教授、鄭金云教授等人通過綠色簡便的機械球磨策略成功制備了一種具有優(yōu)異熱穩(wěn)定性和較低溶解度的新型共軛聚（3,4,9,10苝四甲酰二亞胺）（PPI）。?將其用作鈉離子電池正極材料時，PPI表現(xiàn)出強的電化學(xué)動力學(xué)、較好的倍率性能以及更高的放電容量。

圖1. PPI和PTCDI電池的電化學(xué)性能

具體而言，該工作通過綠色、簡便的固相氧化偶聯(lián)方法設(shè)計并制備了一種具有π-π堆積結(jié)構(gòu)的羰基化合物PPI的新型共軛聚合物。?與單體PTCDI相比，所制備的PPI正極材料的不溶性和熱穩(wěn)定性得到有效提高。?此外，PPI電極表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和極其穩(wěn)定的長循環(huán)性能，在0.2 C下具有超過450次循環(huán)的高容量。EIS和GITT測量表明，PPI電極具有優(yōu)異的動力學(xué)性能，具有較小的電荷轉(zhuǎn)移阻力和較大的擴散系數(shù)。?

理論計算和電化學(xué)表征表明，PPI中的部分C=O基團是鈉儲存的主要氧化還原活性位點并提供可逆容量。?此外，還通過原位 XRD、原位拉曼、FT-IR、XPS 和 DFT 建模研究了 PPI 電極的存儲鈉機制，證明了通過羰基的烯醇化反應(yīng)實現(xiàn)鈉離子的有效嵌入/脫嵌。因此，?該研究為合成具有高電導(dǎo)率和低溶解度的共軛聚合物正極材料提供了一種綠色且易于工業(yè)化放大的方法。

Green synthesis of novel conjugated poly(perylene diimide) as cathode with stable sodium storage, Nano Research 2023 DOI:?10.1007/s12274-023-5871-z

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