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?吉大Appl. Catal. B：Ni2P-NiFe2O4異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米片實現(xiàn)高效水氧化

由于日益棘手的能源和環(huán)境威脅，發(fā)展可持續(xù)和可再生的能源轉(zhuǎn)換和存儲系統(tǒng)引起了全世界的廣泛關(guān)注。氫氣(H₂)由于其清潔和高能量密度的優(yōu)勢，被認(rèn)為是一種有希望的化石燃料替代能源。

\在多種產(chǎn)氫技術(shù)中，特別是電解水，為大規(guī)模無碳制氫開辟了一條新途徑。然而，與陰極的析氫反應(yīng)(HER)相比，陽極的析氧反應(yīng)(OER)由于其復(fù)雜的質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移過程和O=O鍵形成，極大地限制了全解水的效率。

目前，貴金屬氧化物，如RuO₂和IrO₂，仍然是公認(rèn)的最先進(jìn)的OER電催化劑，但由于它們的高價格，較差的穩(wěn)定性和低豐度使得它們的商業(yè)可行性受到了極大的影響。因此，開發(fā)高效、穩(wěn)定的非貴金屬OER電催化劑以提高全水解的效率是非常緊迫和重要的。

基于此，吉林大學(xué)施展等人以Ni₂P-NiFe₂O₄層狀納米片作為催化劑，實現(xiàn)了高效OER。

為了評估制備的催化劑的OER性能，本文將合成的催化劑涂覆在1×1 cm²的碳紙上，然后在1.0 M KOH溶液中進(jìn)行了性能測試。首先，為了探究合成溫度對催化劑性能的影響，本文測試了在不同磷化溫度(250 ℃，300 ℃，350 ℃和400 ℃)下得到的催化劑的OER性能。

結(jié)果表明，在300 ℃下(Ni₂P-NiFe₂O₄-300℃)制備的催化劑具有最優(yōu)異的OER性能。具體來說，Ni₂P-NiFe₂O₄達(dá)到10 mA cm^-2、50 mA cm^-2和100 mA cm^-2的電流密度的過電位分別為255 mV、287 mV和305 mV，這遠(yuǎn)低于Ni₂P、NiFe₂O₄、NiFe₂O₄/Ni、NiFe(OH)_x和商業(yè)RuO₂催化劑。

為了進(jìn)一步驗證制備的Ni₂P-NiFe₂O₄的可重復(fù)性，本文采用同樣的方法合成了8種工作電極。當(dāng)電流密度達(dá)到10、50和100 mA cm^-2時，催化劑的電位沒有明顯變化，這表明制備的Ni₂P-NiFe₂O₄具有良好的可重復(fù)性。

本文除了在淡水條件下(1.0 M KOH)測試了催化劑的OER性能外，還評估了所制備的電催化劑在模擬海水電解質(zhì)(1.0 M KOH+0.5 M NaCl)中的OER性能。令人滿意的是，Ni₂P-NiFe₂O₄電極達(dá)到10 mA cm^-2、50 mA cm^-2和100 mA cm^-2的電流密度所需的過電位分別為266 mV、303 mV和324 mV，依舊遠(yuǎn)低于NiFe(OH)_x、Ni₂P、NiFe₂O₄和NiFe₂O₄/Ni。

為了更深入地了解Ni₂P-NiFe₂O₄的OER機理，本文進(jìn)一步進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計算。計算后發(fā)現(xiàn)，Ni₂P-NiFe₂O₄的態(tài)密度(DOS)在費米能級附近是連續(xù)的，這表明其具有良好的電導(dǎo)率。此外，還可以注意到費米能級附近的DOS主要由Ni貢獻(xiàn)，這表明Ni可能是OER過程的主要活性位點。

之后，本文進(jìn)一步計算了Ni₂P、NiFe₂O₄和Ni₂P-NiFe₂O₄的Ni原子的d帶中心(ε_d)?？偟膩碚f，d帶中心越接近費米能級，反鍵態(tài)的位置越高，與含氧中間體的相互作用和吸附越強。與Ni₂P(ε_d=-1.77 eV)和NiFe₂O₄(ε_d=-1.56 eV)相比，構(gòu)建的Ni₂P-NiFe₂O₄(ε_d=-1.53 eV)異質(zhì)結(jié)構(gòu)，其d帶中心向更高的能量方向移動，這可能與電子在異質(zhì)界面上的重新分布有關(guān)。

隨后，本文計算了氧反應(yīng)中間體(^*OH、^*O、^*OOH和O₂)的自由能變化。對于NiFe₂O₄和Ni₂P-NiFe₂O₄，在整個OER過程中，^*OH→^*O是其速率決定步驟(RDS)，計算出的能壘分別為2.31 eV和1.94 eV。

然而，Ni₂P的RDS是形成^*OOH(△G₃=2.9 eV)。RDS的能壘降低表明，Ni₂P-NiFe₂O₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)的建立可以加速OER動力學(xué)，從而提高催化劑的電催化性能。總之，根據(jù)理論計算結(jié)果和實驗結(jié)果，這項工作有望為非貴金屬基高效電催化劑的合成提供新的策略，還可將這些高效催化劑用于電化學(xué)水分解以外的其他裝置和應(yīng)用。

Construction of Ni₂P-NiFe₂O₄?heterostructured nanosheets towards performance-enhanced water oxidation reaction,?Applied Catalysis B: Environmental,?2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.123141.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123141.

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