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?蘇大/北大/陜師大Angew.：打破常規(guī)！構(gòu)建高價態(tài)Co3+位點有效加速水分解中HER反應

電化學堿性水分解是生產(chǎn)可持續(xù)的和清潔的氫氣的有效方法。然而，目前的水分解反應，包括析氫反應(HER)和析氧反應(OER)仍然是一個重能耗的過程，由于缺乏合適的電催化劑，實際的水分解需要施加更高的電壓。

因此，有必要設計和開發(fā)在高電流密度下以低過電位驅(qū)動水分解的雙功能電催化劑。對于OER過程，它通常需要具有高價態(tài)的活性位點來加速反應；而對于還原性HER，具有較低價態(tài)的反應中心往往更有利于水的還原產(chǎn)生H₂，催化劑的低價態(tài)也促進了催化劑在還原性化學環(huán)境中的長期穩(wěn)定性。

最近，有研究表明，采用高價態(tài)金屬催化劑可能有利于HER等高還原反應，這是設計有效催化劑的新途徑。然而，目前仍缺乏證明高價態(tài)位點可以作為有利的HER中心來提高性能(特別是在高電流密度下)的例子，以及相應的工作機制也需要被闡明。

基于此，蘇州大學鐘俊、馮坤、北京大學馬丁和陜西師范大學林海平等在N_i9.5Co_0.5-S-FeO_x化合物中構(gòu)建高價態(tài)Co³⁺作為高效穩(wěn)定的HER活性中心，并研究了促進HER的工作機制。

性能測試結(jié)果表明，N_i9.5Co_0.5-S-FeO_x催化劑具有優(yōu)異的HER活性，其在10和1000 mA cm^-2電流密度下的過電位分別為22和230 mV；在實際的工業(yè)工作溫度(60℃)下，該催化劑在1000 mA cm^-2電流密度下的HER過電位降至175 mV。

此外，N_i9.5Co_0.5-S-FeO_x催化劑作為一種良好的雙功能催化劑也適用于堿性OER，其在25和60℃條件下，分別僅需373和304 mV的過電位就能產(chǎn)生1000 mA cm^-2的電流密度。

利用N_i9.5Co_0.5-S-FeO_x組裝的水電解槽，在25和60℃下僅需1.840和1.730 V就能達到產(chǎn)生1000 mA cm^-2的電流密度，并且其具有超過300小時的優(yōu)異耐久性。

一系列光譜表征結(jié)果顯示，Ni_9.5Co_0.5-S-FeO_x在堿性HER中的工作機理為：金屬硫化物(CoS_x和NiS_x)可以加速水解離，在催化劑周圍產(chǎn)生更多的H⁺；帶有導電金屬層的FeO_x載體可以穩(wěn)定小的NiS_x納米顆粒，促進電荷轉(zhuǎn)移。當外部電壓施加在電極上時，電極上的電子可以被高價態(tài)Co³⁺的快速捕獲，這將使金屬硫化物周圍的H⁺被還原形成H₂。同時，由于H的吸附能較低，產(chǎn)生的H₂也很容易離開催化劑表面。

High Valence State Sites as Favorable Reductive Centers for High-Current-Density Water Splitting. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202308670

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