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?湖大/墨爾本理工ACS Nano：構(gòu)建金屬/電介質(zhì)界面，釋放散射光電勢以增強(qiáng)光氧化還原催化

由于金屬納米結(jié)構(gòu)的光學(xué)響應(yīng)對介電環(huán)境具有內(nèi)在的敏感性，因此可以通過改變介電環(huán)境而不改變其形狀和尺寸來實現(xiàn)金屬納米結(jié)構(gòu)特定的光物理和光化學(xué)性質(zhì)。金屬除了對入射光的直接響應(yīng)外，還可以吸收介質(zhì)天線的散射光，這是因為具有適當(dāng)尺寸和形狀的介質(zhì)天線可以以電磁米氏共振的形式對入射光進(jìn)行捕獲、偏振和散射，從而減輕負(fù)載金屬納米結(jié)構(gòu)吸收光子的障礙。

同時，電偶極子形式的金屬納米結(jié)構(gòu)與米氏共振形式的介質(zhì)天線之間的近場耦合在金屬/介質(zhì)天線界面處產(chǎn)生電場限制，增大的介質(zhì)天線與周圍介質(zhì)的折射率差增強(qiáng)了電場和光散射效率，有利于增強(qiáng)金屬催化氧化還原反應(yīng)的光吸收?；诖?，通過回收介質(zhì)天線的散射光來調(diào)節(jié)金屬的光吸收是一種有前途的光操縱-捕獲模式。

近日，湖南大學(xué)張楠、解修強(qiáng)和皇家墨爾本理工大學(xué)馬天翼等通過在SiO₂核上依次覆蓋內(nèi)TiO₂殼層、Pd納米粒子(亞10 nm)中間層和外TiO₂殼層，構(gòu)建了三維SiO₂@TiO₂-Pd@TiO₂(S@T-Pd@T)雙界面結(jié)構(gòu)。其中，構(gòu)建的雙金屬/高折射率介質(zhì)界面有效增強(qiáng)了SiO₂支撐層的散射效率和電場約束。

因此，Pd對近場散射光的吸收和界面電荷載流子分離都得到了增強(qiáng)。與單一金屬/介質(zhì)界面和由低折射率介質(zhì)組分組成的雙金屬/介質(zhì)界面相比，這些效應(yīng)的協(xié)同作用使得催化劑在可見光照射下具有更高的環(huán)己醇氧化制環(huán)己酮和質(zhì)子還原制氫的光催化活性。更重要的是，這種雙金屬/高折射率介質(zhì)界面工程策略也可用于其他金屬(如Pt納米顆粒)以實現(xiàn)類似的光吸收和光活性增強(qiáng)。

實驗結(jié)果和理論計算表明，當(dāng)暴露于可見光時，雙Pd/TiO₂界面強(qiáng)化的限制電場加速了S@T-Pd@T中Pd納米粒子回收散射光子，通過帶間(如d→sp)或帶內(nèi)(如d→d)激發(fā)產(chǎn)生高能光生電子和空穴。

并且由于外層非晶態(tài)TiO₂的費(fèi)米能級(E_F)比內(nèi)層晶態(tài)TiO₂低，非晶態(tài)TiO₂和Pd之間的肖特基勢壘比晶態(tài)TiO₂和Pd之間的小，允許更多的電子以足夠的動量順利地從Pd傳輸?shù)酵鈱臃蔷B(tài)TiO₂的導(dǎo)帶(CB)；然后累積的光生電子被溶解氧消耗形成O₂?^?。

與此同時，能級低于Pd的E_F的光生空穴通過隧道效應(yīng)動態(tài)遷移到TiO₂表面，最后，O₂?^?和光生空穴共同氧化環(huán)己醇成環(huán)己酮。

此外，在質(zhì)子還原成氫的過程中，O₂?^?表面積聚的電子可以移動到吸附的質(zhì)子上形成原子氫，進(jìn)而進(jìn)行最終的析氫反應(yīng)。綜上，該項工作通過改變金屬/介質(zhì)界面來增強(qiáng)金屬納米結(jié)構(gòu)對介質(zhì)天線近場散射光的吸收，這為設(shè)計和開發(fā)具有高活性的光催化劑提供了新策略。

Engineering the Metal/Dielectric Interface to Unlock the Potential of Scattered Light for Boosted Photoredox Catalysis. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02766

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