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?廈大ACS Nano：高指數(shù)面Pt3In包覆PtNi合金，顯著提升堿性HOR活性

氫燃料電池由于其高能量效率和環(huán)境友好性，被認(rèn)為是最有前景的能源設(shè)備之一。其中，作為陽極半反應(yīng)，氫氧化反應(yīng)(HOR)是驅(qū)動燃料電池運行的關(guān)鍵。目前，鉑(Pt)基納米材料由于具有最佳的表面氫結(jié)合能(HBE)，通常作為HOR電催化劑。但是，Pt在堿性介質(zhì)中的活性比在酸性條件下低2個數(shù)量級，并且Pt基材料容易發(fā)生痕量CO中毒，這限制了其在堿性氫燃料電池中的應(yīng)用。

與外來金屬合金化以通過合金化效應(yīng)來調(diào)節(jié)Pt上中間體的吸附能壘是增強其堿性HOR性能的有效方法。其中，與釕(Ru)合金化的Pt基催化劑表現(xiàn)出改善的HOR動力學(xué)，并且由于電子或配體效應(yīng)調(diào)節(jié)而增強了對堿性HOR的CO的耐受性。然而，貴金屬Ru的稀缺性和昂貴的價格限制了PtRu合金的商業(yè)化，因此將Pt基材料與廉價的金屬相結(jié)合以同時提高HOR活性、穩(wěn)定性和抗CO性具有重要意義。

近日，廈門大學(xué)卜令正和黃小青等制備了一類具有高指數(shù)面(HIFs)的Pt₃In包覆的PtNi魚骨狀納米線(PtNiIn FNWs)，其可以作為高效的堿性HOR催化劑。性能實驗結(jié)果顯示，優(yōu)化后的Pt₆₆Ni₆In₂₈ FNWs/C的質(zhì)量活性為4.02 A mg_Pt^?1，比活性為6.56 mA cm^?2，優(yōu)于Pt₃Ni NWs/C(0.77 A mg_Pt^?1/1.64 mA cm^?2)、PtRu/C (2.01 A mg_Pt^?1/3.07 mA cm^?2)和Pt/C (0.29 A mg_Pt^?1/0.42 mA cm^?2)。

同時，它在堿性介質(zhì)中也表現(xiàn)出增強的穩(wěn)定性：在加速耐久性試驗(ADT)中，Pt₆₆Ni₆In₂₈ FNWs/C在2000次循環(huán)后的活性衰減僅為18.0%；此外，在CO濃度為1000 ppm時，Pt₆₆Ni₆In₂₈ FNWs/C在運行2000 s后仍能保持74.3%的活性，顯示出優(yōu)異的CO耐受性。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Pt₆₆Ni₆In₂₈(?1.36 eV)和Pt₃Ni (?1.56 eV)的ε_d值比Pt₃In (?2.01 eV)和Pt (?2.04 eV)更接近E_f，這意味著與Ni合金化可能增強OH*的吸附。

此外，研究人員利用晶體軌道漢密爾頓布居(COHP)分析以評估上述電子結(jié)構(gòu)變化特征對OH*中間體和表面位點之間的鍵形成和強度的影響。結(jié)果顯示，Ni-OH的軌道填充明顯大于Pt-OH，表明Ni-OH在Pt₆₆Ni₆In₂₈和Pt₃Ni上的軌道填充強于Pt₃In和Pt。

同時，為了定量揭示鍵合強度，進一步計算了Ni/Pt-OH鍵的ICHP值(值越負(fù)表示鍵合強度越強)：由于Ni與O之間的結(jié)合能力較強，與PtIn (0.57 eV)和Pt (0.51 eV)相比，Pt₆₆Ni₆In₂₈(0.15 eV)和Pt₃Ni (0.25 eV)的ΔG_OH顯著增強，增強的OH_BE可以增加反應(yīng)性O(shè)H*的覆蓋率，從而有助于提高堿性HOR的性能。

PtNi/PtIn-Skin Fishbone-Like Nanowires Boost Alkaline Hydrogen Oxidation Catalysis. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02832

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