鉀離子電池(PIB)在低溫儲能方面很有前景。然而,目前對低溫PIB的研究僅限于利用鉀金屬作為負極的半電池,并且由于缺乏可行的負極材料和兼容的電解質(zhì),實現(xiàn)可充電全電池面臨挑戰(zhàn)。在此,北京航空航天大學王華教授團隊通過使用硬碳(HC)負極與匹配的電解質(zhì)以及兼容的正極,成功地制造了第一個低溫鉀離子電池。HC中鉀的存儲依賴于缺陷吸附、層間共插和納米孔填充,使完整的電池在?40℃時具有優(yōu)異的電化學性能。值得注意的是,整個儲鉀過程的電阻值和反應活化能都很低,表明溫度對HC電極電化學性能的影響最小。圖1. HC電極K存儲機理示意圖總之,該工作利用HC負極與匹配的電解質(zhì)以及兼容的正極,首次成功制備了低溫可充電的鉀離子全電池。這歸功于HC獨特的儲鉀機制,即在高電位斜坡區(qū)通過缺陷吸附,然后在低電位平臺區(qū)通過層間共插和納米孔填充。實驗表征和理論計算表明擴散系數(shù)的提高和K+溶劑化的共插層現(xiàn)象促進了反應的動力學。同時,匹配的電解質(zhì)表現(xiàn)出較低的液相溫度、較低的粘度和較高的離子電導率。這些優(yōu)點有助于降低溫度對HC電極電化學性能的影響。因此,HC在0.2C、- 40℃的條件下可提供175 mAh g-1高容量 (室溫容量的68%)。當與不同的正極(FeHCN或PTCDA)配對時電池在?40°C下依舊可實現(xiàn)良好的再充電性能。特別是PTCDA//HC全電池在?40℃下提供了89 mAh g-1的可觀容量。該工作代表PIBs的發(fā)展取得了重大進步。圖2. 基于HC負極的全電池在?40℃下的電化學性能Rechargeable Potassium-Ion Full Cells Operating at ?40 °C,?Angewandte Chemie International Edition?2023 DOI: 10.1002/anie.202307122