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哈工大Nature子刊：H2O2產(chǎn)率達(dá)9.68 mol g-1 h-1！CoIn-N-C用于催化酸性O(shè)RR生產(chǎn)H2O2

過氧化氫(H₂O₂)是一種重要的綠色氧化劑，廣泛應(yīng)用于紙漿/紡織品漂白、廢水處理、化學(xué)合成和消毒。然而，傳統(tǒng)的蒽醌法制H₂O₂會(huì)消耗大量能量，并且不環(huán)保，因?yàn)樾枰罅康挠卸居袡C(jī)溶劑。酸性條件下電化學(xué)雙電子氧還原反應(yīng)(2e^?ORR)生產(chǎn)H₂O₂是一種具有發(fā)展的方法，其具有反應(yīng)條件溫和、綠色環(huán)保、與可持續(xù)經(jīng)濟(jì)發(fā)展完全兼容等優(yōu)點(diǎn)。

然而，目前開發(fā)的催化劑，包括貴金屬催化劑(如PtHg/PtAu合金)和非貴金屬碳基催化劑，對(duì)酸性2e^?ORR表現(xiàn)出較差的活性和選擇性。此外，陰極催化劑極化程度的增加甚至?xí)档推鋵?duì)H₂O₂的選擇性，從而進(jìn)一步降低H₂O₂電解槽的整體能量轉(zhuǎn)換效率。

基于此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)杜春雨和韓國(guó)康等制備了一種在酸性介質(zhì)中高效生產(chǎn)H₂O₂的CoIn-N-C雙原子催化劑(DAC)。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在雙原子CoIn催化劑中，與O具有親和力的In原子引發(fā)了OH的吸附，這可以調(diào)控Co 3d軌道的價(jià)電子數(shù)和d帶中心，優(yōu)化了OH中間體在Co表面的成鍵，這種適度的OH吸附優(yōu)化了CoIn-N-C的2e^?ORR動(dòng)力學(xué)，進(jìn)而表現(xiàn)出優(yōu)異的酸性H₂O₂生產(chǎn)活性。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，CoIn-N-C催化劑在0.65 V時(shí)表現(xiàn)出1.92 mA cm^-2的H₂O₂部分電流密度；在三相流動(dòng)電池中，該催化劑在100 mA cm^-2大電流密度下的H₂O₂產(chǎn)率達(dá)到9.68 mol g^-1 h^-1。

此外，CoIn-N-C DAC在0.6 V至1.0 V的高電位范圍內(nèi)連續(xù)循環(huán)20000次后，其電流響應(yīng)和H₂O₂產(chǎn)量沒有發(fā)生明顯變化，表明其具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

綜上，該項(xiàng)工作證明了利用DAC中的電子相互作用有效地操縱ORR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的可能性，為合理設(shè)計(jì)具有靶向活性和選擇性的2e^–ORR活性位點(diǎn)提供了思路。

CoIn Dual-atom Catalyst for Hydrogen Peroxide Production via Oxygen Reduction Reaction in Acid. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40467-8

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/09/30/46332ffd31/

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