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彭生杰課題組EES：配位活化效應(yīng)功勞大，誘導(dǎo)原位轉(zhuǎn)化以強(qiáng)化催化HER

電催化水分解析氫反應(yīng)(HER)是一種很有前景的綠色氫燃料生產(chǎn)工藝，其實(shí)際應(yīng)用主要依賴(lài)于有效的電催化劑的開(kāi)發(fā)。目前Pt被認(rèn)為是最先進(jìn)的HER催化劑，但它的稀缺性和高成本阻礙了其廣泛應(yīng)用。Co是一種性能接近Pt的金屬，其氫吸附自由能幾乎為零，其硼化物、氧化物、磷化物和硫系化物等受到人們的深入研究。

雖然在先前的實(shí)驗(yàn)和理論研究中，人們普遍認(rèn)為Co基催化劑的原始結(jié)構(gòu)作為HER的催化活性物種，但大多數(shù)催化劑在還原環(huán)境中經(jīng)歷相變或結(jié)構(gòu)自重建過(guò)程；同時(shí)，重構(gòu)催化劑的結(jié)構(gòu)復(fù)雜性嚴(yán)重限制了人們對(duì)原始活性位點(diǎn)的理解。因此，對(duì)活性相變的全面研究對(duì)于確定更高活性電催化劑的催化來(lái)源和合理設(shè)計(jì)至關(guān)重要。

基于此，南京航空航天大學(xué)彭生杰課題組將垂直交錯(cuò)的非晶硼酸鈷生長(zhǎng)到MXene納米片上(CoB_i/MXene)，用于高效穩(wěn)定電催化HER。超薄、親水的MXene納米片促進(jìn)了電解質(zhì)與預(yù)催化劑的接觸，促進(jìn)了催化過(guò)程中活性物質(zhì)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定；同時(shí)，原位表征技術(shù)證實(shí)，得益于氧陰離子的原位取代和配位，MXene在HER過(guò)程中誘導(dǎo)CoB_i納米片發(fā)生向六角形Co(OH)₂的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。

更重要的是，由于不對(duì)稱(chēng)的B-O-Co-O-Co單元具有離域的d軌道電子結(jié)構(gòu)，硼酸鹽在HER過(guò)程中能夠有效地激活Co中心，從而提高HER活性。

具體而言，CoB_i/MXene在HER過(guò)程中轉(zhuǎn)化為Bi-Co(OH)₂/MXene異質(zhì)結(jié)構(gòu)，其在10 mAcm^?2電流密度下的過(guò)電位僅為15 mV，并且該催化劑在500 mA cm^?2的大電流密度下能夠連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行200小時(shí)，性能優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑。

此外，密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，強(qiáng)硼酸鹽與缺電子態(tài)Co位點(diǎn)之間的電子耦合可以加速HER過(guò)程中關(guān)鍵中間體的生成，促進(jìn)HER動(dòng)力學(xué)。并且，碳酸鹽(C_i)和鎢酸鹽(W_i)的氧陰離子也能起到和B_i中氧陰離子一樣的增強(qiáng)HER活性的作用，表明了配位活化效應(yīng)具有通用性。綜上，這項(xiàng)工作不僅加深了對(duì)電催化中金屬位點(diǎn)的配位環(huán)境動(dòng)態(tài)演化的理解，也為新型電催化劑的設(shè)計(jì)提供了理論指導(dǎo)。

Unveiling Coordination Transformation for Dynamically Enhanced Hydrogen Evolution Catalysis. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE01856C

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/09/30/208ba3c6c3/

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