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?喬世璋等Angew.：Cl?的作用不可忽視！顯著促進(jìn)NiFe LDH催化堿性海水氧化

利用海水作為原料進(jìn)行電催化水分解制氫可以有效緩解傳統(tǒng)水分解過程中淡水消耗量大的問題。然而，海水主要含有Cl^?(~0.55 M)、Na⁺(~0.48 M)、Mg²⁺(~0.05 M)等離子，在陽極上析氯反應(yīng)(ClER)由于與析氧反應(yīng)(OER)具有相似的熱力學(xué)，可以與OER反應(yīng)競爭。

因此，ClO^?作為ClER在堿性條件下的氧化產(chǎn)物，會對整個電解裝置產(chǎn)生嚴(yán)重的腐蝕問題。將成熟的AE技術(shù)用于直接海水分解可能是一種有效的解決方案，因為高pH會抑制ClER，其石棉隔膜可以避免Cl^?堵塞，以及堿性條件有利于Ca²⁺和Mg²⁺的去除。

為了便于AE中的直接堿性海水電解，以往的研究主要集中在在陽極上構(gòu)建保護(hù)層，實現(xiàn)Cl^?與催化劑的分離上，以抑制上述提到的腐蝕和副反應(yīng)。然而，由于改性層在惡劣的操作條件下通常不夠穩(wěn)定，這種抑制策略面臨著耐久性不理想的問題。因此，為了開發(fā)一種高性能的堿性海水分解催化劑，需要闡明Cl^?的作用。

基于此，阿德萊德大學(xué)喬世璋、鄭堯和中國科學(xué)院高能物理研究所董俊才等首次利用在催化劑表面吸附來自于堿性海水原料的Cl^?，構(gòu)建了一種工業(yè)規(guī)模的堿性海水分解裝置。

具體而言，研究人員以NiFe LDH作為模型催化劑，通過一系列原位表征技術(shù)證明，在OER過程中，Cl^?在LDH中Fe位點上的吸附抑制了Fe的浸出，產(chǎn)生了更多的活性Ni位點；同時Cl^?的特定吸附行為觸發(fā)OER機制從LOM向AEM的轉(zhuǎn)變，穩(wěn)定了催化劑中的晶格氧，有助于提高NiFe LDH在直接堿性海水分解反應(yīng)中的OER活性和穩(wěn)定性。

因此，所制備的NiFe LDH催化劑具有較高的OER活性，其在堿性海水中達(dá)到100 mA cm^?2電流密度時的過電位僅為254 mV，性能優(yōu)于大多數(shù)催化劑；同時，該催化劑在堿性海水中還表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，其在200 mA cm^?2電流密度下能夠連續(xù)穩(wěn)定運行超300小時。

此外，由于Cl^?的促進(jìn)作用，以NiFe LDH作為陽極組裝的工業(yè)級堿性海水電解槽，將用電量從5.95 kWh Nm^?3(商用凈化水基AE)降低到4.72 kWh Nm^?3(節(jié)省20.7%)。

除了提高能源效率，這種堿性海水基AE在200 mA cm^-2的電流密度下還具有超過100小時的耐久性。綜上，該項研究不僅為Cl^?對典型OER催化劑的影響提供了一個新的、全面的認(rèn)識，而且為海水中電催化反應(yīng)催化劑的設(shè)計提供了重要的指導(dǎo)。

High-Performance Alkaline Seawater Electrolysis with Anomalous Chloride Promoted Oxygen Evolution Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202311674

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