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尹杰/周華偉/劉闊Appl. Catal. B：FeS2微球表面重構(gòu)后形成的FeS2@FeOOH催化劑實現(xiàn)高效水氧化

全球變暖和燃燒傳統(tǒng)化石燃料造成的環(huán)境污染是兩個不容忽視的問題。因此，開發(fā)清潔的可再生能源成為科學(xué)家和工程師的重要研究課題。氫氣(H₂)具有較高的能量密度，被認為是具有吸引力的化石燃料的替代品。

通過綠色電將水分解為H₂和O₂是生產(chǎn)氫氣的最有效的方法之一。水分解反應(yīng)包括兩個半反應(yīng)：陰極析氫反應(yīng)(HER)和陽極析氧反應(yīng)(OER)。理論上，通過1.23 V的外加電位就可以將水分解為H₂和O₂，但由于電化學(xué)反應(yīng)電阻、溶液電阻、外路電阻等的影響，兩個電極處施加的實際電壓必須大于1.23 V。

因此，有必要在反應(yīng)過程中使用高效的電催化劑來降低過電位。與兩電子轉(zhuǎn)移過程的HER相比，改善OER的緩慢反應(yīng)動力學(xué)對于大規(guī)模產(chǎn)氫至關(guān)重要。因此，開發(fā)高效、穩(wěn)定、低成本的OER催化劑十分必要。

基于此，聊城大學(xué)尹杰、周華偉以及中國科學(xué)院過程工程研究所劉闊(共同通訊)等人合成了負載在泡沫Ni(NF)上的均勻FeS₂微球(FeS₂ MS/NF)，其表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性。此外，本文的多種表征揭示了核殼結(jié)構(gòu)的FeS₂@FeOOH有利于提高催化劑的OER性能。

本文利用標(biāo)準的三電極體系中評估了FeS₂ MS/NF的OER性能。測試后發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)eS₂ MS/NF僅需要170 mV的過電位就能達到10 mA cm^-2的電流密度，比1.0 M KOH中的RuO₂(301.5 mV)和NF(387.5 mV)的過電位要小得多。

當(dāng)電流密度為50和100 mA cm^-2時，F(xiàn)eS₂ MS/NF的過電位分別為283和314 mV，這表明FeS₂ MS/NF的電催化性能遠優(yōu)于RuO₂(405.9 mV@50 mA cm^-2，462.8 mV@100 mA cm^-2)。Tafel斜率是評價催化劑的電化學(xué)活性的另一個重要指標(biāo)。FeS₂ MS/NF的Tafel斜率為60 mV dec^-1，顯著低于RuO₂(132 mV dec^-1)和NF(154 mV dec^-1)，這表明FeS₂ MS/NF具有更快的電子轉(zhuǎn)移速率，從而顯著提高了其OER催化活性。

為了評估催化劑的穩(wěn)定性，本文進一步在0.6 V的恒定電位下對FeS₂ MS/NF進行了長達170小時的測試。測試結(jié)果顯示，在170小時內(nèi)，F(xiàn)eS₂ MS/NF的過電位基本保持不變，這表明FeS₂ MS/NF在堿性條件下對OER具有出色的穩(wěn)定性。

本文的一系列的結(jié)構(gòu)表征和分析證實了，OER后微球表面的硫大量溶解，形成了一層非晶FeOOH的殼層，而內(nèi)核仍然保持了二硫化鐵的晶相。這種獨特的核殼結(jié)構(gòu)使得本文的催化劑比傳統(tǒng)的FeOOH和FeS₂更具有導(dǎo)電性，而且非晶殼和大量的晶格缺陷可以優(yōu)化催化劑對水和氧的吸附能，從而提高催化劑的OER性能。

本文的研究結(jié)果表明，F(xiàn)e的氧化態(tài)從FeS₂增加到FeOOH，促進了水氧化的多電子轉(zhuǎn)移過程，S浸出形成的SO₄^2-結(jié)合OH^–吸附可以穩(wěn)定OOH^*中間體，這均有利于OER，這也使得本文制備的催化劑的OER性能優(yōu)于現(xiàn)有文獻中的Fe/S基非貴金屬催化劑?？傊?，本研究為OER催化劑的自優(yōu)化重構(gòu)功能層設(shè)計提供了一種有效的策略，并推動了電解水技術(shù)的發(fā)展。

Highly Efficient FeS₂@FeOOH Core-Shell Water Oxidation Electrocatalyst Formed by Surface Reconstruction of FeS₂ Microspheres Supported on Ni Foam, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.123171.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123171.

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尹杰/周華偉/劉闊Appl. Catal. B：FeS2微球表面重構(gòu)后形成的FeS2@FeOOH催化劑實現(xiàn)高效水氧化

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