單原子催化劑（SACs）作為提高鋰-硫（Li-S）電池性能的添加劑被廣泛探索，但是設(shè)計高催化性能的SACs和深入了解SACs的構(gòu)-效關(guān)系仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，中南大學(xué)張福勤教授等人報道了通過引入S原子取代第一配位殼層中的N原子，從理論上預(yù)測了Co位的電子重分布，從而增強了多硫化鋰（LiPSs）的錨定能力，同時促進(jìn)了Li-S電池的氧化還原過程。測試結(jié)果表明，S-Co-SACs/NSC作為Li-S電池的雙向催化劑，在5 C下可獲得834 mAh g^?1的高放電容量，當(dāng)E/S比降低到8 μL mg^?1，硫負(fù)載量進(jìn)一步提高到7.8 mg cm^?2時，其面積容量達(dá)到7.0 mAh cm^?2。

作者計算了不同Li₂S_x（x=1、2、4、6和8）在S-Co-SACs/NSC和Co-SACs/NC上的優(yōu)化吸附幾何形狀和結(jié)合能。對比Co-SACs/NC，LiPSs在S-Co-SACs/NSC上的結(jié)合能更高，表明錨定能力增強。

同時，作者還計算硫轉(zhuǎn)化反應(yīng)的吉布斯自由能（?G）)值，以評價S-Co-SACs/NSC和Co-SACs/NC的催化活性。在Li₂S₂還原為Li₂S過程中，?G的增加幅度最大，是整個還原過程中的速率決定步驟。

此外，S-Co-SACs/NSC催化劑決定性步驟的?G值小于Co-SACs/NC催化劑的?G值，表明S-Co-SACs/NSC催化劑的硫還原熱力學(xué)更有利。Li₂S在S-Co-SACs/NSC上的分解勢壘比在CoSACs/NC上的分解勢壘要低，表明在S-Co-SACs/NSC催化中心的調(diào)節(jié)下，Li₂S的解離過程更容易，從而大大增強了Li-S電池的分解過程。

總之，不對稱配位的S-Co-SACs/NSC增強了SACs與硫種之間的d-p軌道雜化，增強了吸附能力和催化活性，從而改善了LiPSs的穿梭，加快了Li-S電池的氧化還原動力學(xué)。

Strengthened d-p Orbital-Hybridization of Single Atoms with Sulfur Species Induced Bidirectional Catalysis for Lithium–Sulfur Batteries. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202306049.