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可再生電力日益增長的技術(shù)經(jīng)濟(jì)競爭力和大氣中不斷增加的二氧化碳(CO₂)排放量促使人類重新思考循環(huán)能源和產(chǎn)物的方式，以實現(xiàn)封閉的碳經(jīng)濟(jì)。為此，低溫電子驅(qū)動的二氧化碳還原(eCO₂R)利用可再生能源可以通過多個質(zhì)子和電子轉(zhuǎn)移步驟生產(chǎn)大量的工業(yè)燃料和原料。

其中，甲烷(CH₄)的燃燒熱最高(55.5 MJ/kg)，以天然氣的形式可以提供全球24%的能量，這也使得eCO₂R-CH₄工藝成為實現(xiàn)碳中和的有效途徑。然而，缺乏合適的陰極催化劑阻礙了eCO₂R的商業(yè)可行性，它仍然面臨低選擇性(<60%)，低偏電流密度(<200 mA cm^-2)和CH₄形成的高過電位等問題。

基于此，多倫多大學(xué)Chandra Veer Singh、辛辛那提大學(xué)吳敬杰和萊斯大學(xué)Pulickel M. Ajayan(共同通訊)等人利用二維氮化碳(CN)基質(zhì)，通過簡單的金屬離子交換過程，獲得了高密度(1.5% at%)的Cu-N₂型單原子位點。本文的研究策略也有效的提升了催化劑的CO₂還原性能。

本文在1 M KOH電解質(zhì)中測試了Cu-PHI-5wt%和Cu-PTI-5wt%的電催化CO₂還原性能。對于這兩種催化劑，在-0.60 V到-0.65 V的低過電位范圍內(nèi)，CO和H₂是主要的產(chǎn)物。

在這個低過電位范圍內(nèi)，Cu-PHI的FE_H2(40-50%)特別高，而CO則是Cu-PTI的主要產(chǎn)物(FE_CO30-40%)。與Cu-PTI(無石墨化N)相比，在Cu-PHI上較高的總體產(chǎn)氫百分比可歸因于其結(jié)構(gòu)中較高的有利于HER的N-C位點(NC₂-吡啶和NC₃-石墨結(jié)合)的百分比。

在-0.88 V和-0.84 V時，Cu-PHI和Cu-PTI的FE分別為54%和68%，Cu-PHI和CuPTI對應(yīng)的CH₄偏電流密度(j_CH4)分別達(dá)到263和348 mA cm^-2，Cu-PTI的j_CH4在-0.86 V時最大可達(dá)395 mA cm^-2。除了生成CH₄，Cu-PHI和Cu-PTI還生成了C₂H₄，C₂H₅OH和CH₃COO^–等C₂產(chǎn)物。

然而，Cu-PHI在-0.81 V時的FE_C2為~13%，Cu-PTI在-0.71 V時的FE_C2為~10%。在-0.84 V下，Cu-PTI和Cu-PHI的eCO₂R→CH₄的轉(zhuǎn)換頻率(TOF)分別為1.14和0.56 s^-1，這與最近文獻(xiàn)中報道的一些最好的eCO₂R催化劑相當(dāng)。

綜上所述，本文使用了一種簡單的金屬離子交換過程，在二維CN基體、PHI和PTI上，將高位點密度的單原子Cu均勻的分散在納米微孔中。與理論計算相印證的詳細(xì)光譜研究揭示了三角形CN孔頂點處的CuN₂型配位環(huán)境及其各自的電子態(tài)。

通過對兩種基質(zhì)中Cu的負(fù)載量進(jìn)行優(yōu)化，本文的得到了性能最優(yōu)異的Cu-PHI和Cu-PTI催化劑，而且其性能超過了許多最先進(jìn)的催化劑。本文的廣泛的eCO₂R控制研究和詳細(xì)的結(jié)構(gòu)-活性研究合理化揭示了兩種催化劑相對eCO₂R性能的重要催化見解。

最重要的是，AC-HAADF-STEM表征和第一性原理計算表明了納米孔內(nèi)超過鍵距的多個相鄰Cu位點的存在和熱力學(xué)可行性，有利于協(xié)同催化。在PTI中，三角形的9N孔尺寸導(dǎo)致了更強的Cu-N結(jié)合能，通過協(xié)同催化改變反應(yīng)的能量分布和PLS能量，從而產(chǎn)生更高的催化活性?？傊?，本文對Cu-CN SACs的研究從基礎(chǔ)和性能層面推進(jìn)了eCO₂R到CH₄的過程。

Cooperative Copper Single Atom Catalyst in Two-dimensional Carbon Nitride for Enhanced CO₂ Electrolysis to Methane, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202300713.

https://doi.org/10.1002/adma.202300713.

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AM：協(xié)同銅單原子催化劑在二維氮化碳中強化CO2電解制甲烷

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