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梅俊/廖婷/孫子其ACS Catalysis：硼/氮誘導的表面環(huán)境調節(jié)有利于實現高效析氧

電催化析氧反應(OER)作為水分解的半反應之一，在探索高效的OER電催化劑方面受到了廣泛關注。值得注意的是，OER動力學很大程度上取決于納米電催化劑的物理化學表面，其中氧連接表面微環(huán)境(OLSME)是決定OER性能的關鍵。預期理想的OLSME應有利于構建活性位點，調節(jié)中間吸附，穩(wěn)定相重構，優(yōu)化電子轉移，增強穩(wěn)定性，提高耐腐蝕性，從而實現能量有利的OER途徑。

基于此，昆士蘭科技大學梅俊、廖婷和孫子其(共同通訊)等人選擇催化惰性氧化鉬催化劑作為代表性模型，并選擇陰離子B/N作為調節(jié)劑，實現了高效OER。

本文在1.0 M KOH溶液中評估了BMO型和NMO型催化劑的電催化OER性能。根據極化曲線可以看出，BMO型催化劑的過電位順序為:BMO-750<BMO-950<BMO-550<BMO-350，其中電流密度為10和30 mA cm^-2。

此外，BMO-750催化劑的Tafel斜率最低，這表明其具有良好的OER動力學。使用NMO型催化劑進行相同的催化測試后，可以發(fā)現NMO-750催化劑表現出最好的OER性能，并在10和30 mA cm^-2的電流密度下展現出較低的過電位以及更好的反應動力學。進一步與NMO-750催化劑(310 mV)比較，BMO-750催化劑在10 mA cm^-2下的過電位僅為298 mV。

然后，為了確認Mo位點對催化劑催化性能的貢獻，本文利用陰離子B/N調節(jié)劑在750 ℃下處理了無Mo的CC(NCC-750和BCC-750)。從極化曲線等數據可以看出，BCC-750催化劑在10 mA cm^-2下的過電位為343 mV，表現出最佳的OER性能，這表明B的存在對提高催化劑的催化性能起著至關重要的作用。

與BCC-750催化劑相比，Mo在NMO催化劑中的存在大大提高了OER活性。與NCC-750和CC-750催化劑相比，只有BCC-750催化劑表現出最佳的反應動力學。最后，本文利用BMO-750/NMO-750與商業(yè)Pt/C組成雙電極體系，在1.0 M KOH溶液中評估了BMO-750/NMO-750的全水解性能。Pt/C||BMO-750和Pt/C||NMO-750和其它體系僅需要1.61 V的電壓就可以達到10 mA cm^-2的電流密度。在50 mA cm^-2的高電流密度下，Pt/C||BMO-750體系的電壓僅為1.69 V，優(yōu)于Pt/C||NMO-750體系(1.73 V)。

為了證明鉬氧化物催化劑的OLSME與相和化學價高度相關，本文利用MoO₃和MoO₂模型，借助B/M調節(jié)劑進行了理論計算，并探索了OH吸附行為以驗證其在堿性溶液中的潛在催化活性。引入OH后，負的結合能(E_b)表示其結構穩(wěn)定。

此外，吸附能(E_ad)對B/N調控的MoO₃/MoO₂相表現出選擇性行為。具體來說，與N存在時相比，B調控的MoO₂模型顯示出較低的實際E_ad值。相反，N調控更有利于優(yōu)化MoO₃相，表現出較低的實際E_ad值。

綜上所述，本文提出了在金屬氧化物催化劑上調節(jié)OLSME的概念，從而調節(jié)了催化劑的OER活性。這項工作也為高效催化劑的設計提供了新的思路，并為活化惰性金屬氧化物納米催化劑提供了新的可能性。

Boron/Nitrogen-Induced Surface Environment Modulation for Favorable Phase and Valence toward Efficient Oxygen Evolution, ACS Catalysis, 2023, DOI: 10.1021/acscatal.3c02808.

https://doi.org/10.1021/acscatal.3c02808.

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