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浙江大學(xué)張兵AM：由木材衍生的獨(dú)立式碳基電極實(shí)現(xiàn)工業(yè)級制氫

電化學(xué)水分解利用可再生電力生產(chǎn)高純氫氣是一種有前景的可持續(xù)能源策略。在高電流密度下，大量氫氣通過析氫反應(yīng)(HER)快速擴(kuò)散，大大降低了電解水的能源效率和可擴(kuò)展性，從而對高效穩(wěn)定的電催化劑提出了要求。迄今為止，Pt基催化劑被認(rèn)為是性能最優(yōu)異的HER電催化劑，但存在稀缺性和成本高的問題。為了解決這些問題，人們投入了大量的精力來開發(fā)高效的非貴金屬電催化劑，以取代昂貴的Pt/C基催化劑。

然而，大多數(shù)報道的電催化劑只能在低電流密度(≤500 mA cm^-2)或低輸出(總電流≤200 mA)下運(yùn)行良好，并且在使用粘結(jié)劑制備電極時受到催化劑脫落導(dǎo)致的穩(wěn)定性差的影響，這些都嚴(yán)重限制了大規(guī)模的水電解制氫。

基于此，浙江大學(xué)張兵等人通過將Ni納米顆粒包覆在氮摻雜碳化木骨架中構(gòu)建了一種碳電極(Ni@NCW)，該催化劑也不負(fù)眾望的實(shí)現(xiàn)了高效析氫。

本文通過標(biāo)準(zhǔn)的三電極體系，在0.5 M H₂SO₄中測試了獨(dú)立Ni@NCW電極的電催化HER性能。為了研究Ni@NCW-2.0催化劑的分層多孔結(jié)構(gòu)和獨(dú)立電極形式對催化劑HER催化性能的影響，本文還制備了Ni@NCW-2.0粉末并通過Nafion將其涂覆碳紙(CP)上并與Ni@NGP-2.0(使用石墨板代替碳化木)和商業(yè)Pt/C進(jìn)行對比。

根據(jù)線性掃描伏安(LSV)曲線可以發(fā)現(xiàn)，商業(yè)Pt/C在酸性介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，Ni@NCW-2.0也以相對較低的過電位(158 mV)達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度。更加重要的是，與Ni@NCW-2.0/CP(445和509 mV)和Ni@NGP-2.0(365和405 mV)相比，Ni@NCW-2.0電極在電流密度為50和100 mA cm^-2時，過電位僅分別為267和304 mV，表現(xiàn)出更高的催化活性。

值得注意的是，Ni@NCW-2.0只需要381 mV的小過電位就可以實(shí)現(xiàn)500 mA cm^-2的大電流密度，這大大低于Ni@NCW-2.0/CP和Ni@NGP-2.0催化劑的過電位。此外，本文還對利用不同三聚氰胺量制備出的Ni@NCW進(jìn)行了堿性HER催化活性測試。LSV曲線表明，Ni@NCW-2.0在酸性和堿性介質(zhì)中都表現(xiàn)出良好的催化活性。

其中Ni@NCW-2.0在20、50、100 mA cm^-2電流密度下(1 M KOH)的過電位分別為70、158、240 mV，優(yōu)于Ni@NCW-1.0(123、241、302 mV)和Ni@NCW-1.5(118、225、276 mV)，這說明氮摻雜可以優(yōu)化Ni@NCW的HER性能。

Ni@NCW-2.0除了在酸性和堿性介質(zhì)中展現(xiàn)出優(yōu)異的HER活性，其也表現(xiàn)出非凡的電催化穩(wěn)定性，Ni@NCW-2.0電極在高電流密下(500 mA cm^-2@0.5 M H₂SO₄，1000 mA cm^-2@1 M KOH)運(yùn)行100小時后仍能保持優(yōu)異的HER催化活性。

本文的研究結(jié)果表明，得益于催化劑的多孔結(jié)構(gòu)和獨(dú)立活性位點(diǎn)的優(yōu)勢，其可以直接用作酸性和堿性介質(zhì)中的HER電極，并具有良好的動力學(xué)特性。令人印象深刻的是，這種Ni@NCW電極可以在AEMWA裝置中提供4.0 A的工業(yè)級電流，并具有非凡的穩(wěn)定性。

基于本文的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算結(jié)果還可以得知，N摻雜碳層不僅可以調(diào)控催化劑的電子性能，還可以促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移以增強(qiáng)催化劑的電導(dǎo)率，顯著提高催化劑的HER活性。

此外，優(yōu)化的水解離能壘和△G_H*表明，Ni納米粒子和N摻雜碳層之間的協(xié)同作用有助于催化劑實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的HER性能。綜上所述，本文基于天然木材的原位合成策略為制備穩(wěn)定、高效的三維分層多孔碳電極提供了可行和可持續(xù)的路徑，從而實(shí)現(xiàn)了先進(jìn)的電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換。這項(xiàng)工作的結(jié)果也證明了Ni@NCW碳電極在實(shí)際AEMWA中的巨大應(yīng)用潛力，可用于實(shí)現(xiàn)工業(yè)級產(chǎn)氫。

Wood-Derived Freestanding Carbon-based Electrode with Hierarchical Structure for Industrial-Level Hydrogen Production, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202304917.

https://doi.org/10.1002/adma.202304917.

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