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李巨/董巖皓/張俊英/唐子龍EES: 用于高倍率鋰離子電池的前沸石骨架超級(jí)MIEC負(fù)極

鋰離子電池的關(guān)鍵部件是電池電極，它必須是有效活化能小于250 meV的超快混合離子和電子導(dǎo)體（super-MIEC）。在不同的材料類別中，晶格擴(kuò)散材料很少出現(xiàn)小于250 meV的擴(kuò)散能勢(shì)壘，但在表面擴(kuò)散材料中常見(jiàn)，這通常需要孔徑d>2 ?的主框架。眾所周知的框架結(jié)構(gòu)，如內(nèi)徑范圍為~3~10 ?的沸石、PBA和MOF等可吸收大量的H₂O、H₂和CO₂分子。然而，這些大孔開(kāi)放骨架由于孔徑過(guò)大而不會(huì)存儲(chǔ)過(guò)多的堿金屬原子，因此不適用于能量密集型快充鋰離子電池。

在此，美國(guó)麻省理工學(xué)院李巨教授、董巖皓博士聯(lián)合北京航空航天大學(xué)張俊英教授、清華大學(xué)唐子龍教授等人將“前沸石”骨架定義為具有直徑小于H₂O尺寸的滲透開(kāi)孔的晶體，因此一般不包括水吸附和分子吸附，同時(shí)允許Li⁺的表面擴(kuò)散式超快速傳輸。

作者主要對(duì)包含多價(jià)TM的前沸石骨架感興趣，并證明這些骨架如果具有電子導(dǎo)電性，通常都是超級(jí)MIECs。

進(jìn)一步，作者展示了此類前沸石骨架的結(jié)構(gòu)和化學(xué)設(shè)計(jì)標(biāo)準(zhǔn)，特別是含有多價(jià)Nb、W和Ti的Wadsley-Roth氧化物（WRO）結(jié)構(gòu)，并具有約2.5（大多數(shù)在2.33~2.8之間）的陰離子與陽(yáng)離子比（ACR）。

電化學(xué)測(cè)試表明，該骨架支持在約30 C的高倍率下進(jìn)行全充電循環(huán)，其充電體驗(yàn)可與汽油車相媲美，同時(shí)減少與電解液的接觸和副反應(yīng)并將循環(huán)壽命提高至10000次循環(huán)。

圖1. 超級(jí)MIEC負(fù)極的結(jié)構(gòu)表征和電化學(xué)性能

研究表明，WRO MIECs的孔隙擴(kuò)散與鋰插層化合物的孔隙擴(kuò)散不同，存在偏心鋰存儲(chǔ)和低配位遷移鞍點(diǎn)。

晶格中每個(gè)原子的低拓?fù)浼s束和大宿主自由體積應(yīng)該是軟聲子、低熱膨脹系數(shù)、低配位數(shù)Li⁺存儲(chǔ)和類表面擴(kuò)散的根本原因，類似于其他開(kāi)放框架，如沸石、PBAs和MOF。

基于這些指南，作者合成了具有前所未有性能的新化合物（Nb₉W₄Ti₄O_42.5, NWT944）和晶體尺寸粗化的H-Nb₂O₅（> 20 μm單晶）。通過(guò)反復(fù)試驗(yàn)，作者發(fā)現(xiàn)Nb是形成WRO結(jié)構(gòu)的基準(zhǔn)元素，W有利于提高晶體密度和能量密度，Ti有利于提高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

考慮到循環(huán)壽命指標(biāo)，NWT944和H-Nb₂O₅-B可作為超級(jí)MIEC負(fù)極中的最佳候選者。總之，這項(xiàng)工作為開(kāi)發(fā)用于高倍率電池的超級(jí)MIEC負(fù)極提供了獨(dú)特的物理見(jiàn)解。

圖2. 超級(jí)MIEC負(fù)極的晶格結(jié)構(gòu)特征

Pre-zeolite framework super-MIEC anodes for high-rate lithium-ion batteries, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE02918A

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