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?青島能源所/青大AEM：可熱關(guān)斷的智能深共晶電解液實(shí)現(xiàn)安全鋰金屬電池

由于具有高理論比容量和相對(duì)較低的氧化還原電位，鋰金屬被認(rèn)為是下一代高性能鋰金屬電池（LMB）有前途的負(fù)極候選者。然而，嚴(yán)重的安全問(wèn)題和不可控的鋰枝晶嚴(yán)重阻礙了高壓LMBs的商業(yè)化。

在此，中科院青島能源所崔光磊研究員、張建軍副研究員、孫富研究員及青島大學(xué)張波濤教授等人設(shè)計(jì)并展示了一種新型熱誘導(dǎo)自動(dòng)關(guān)斷深共晶電解液（DEE），以實(shí)現(xiàn)開發(fā)具有增強(qiáng)安全性能的高能量密度LMB的宏偉目標(biāo)。

首先，作者通過(guò)在25 °C下混合2 g丁二腈（SN）和2 g 1,3,5-三惡烷（TXE）獲得低共熔溶劑（DES）。然后，將0.365 g二氟草酸硼酸鋰（LiDFOB）添加到形成的DES中最終獲得DEE電解液。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)表征表明，TXE參與了所制備的DEE中的Li⁺初級(jí)溶劑化殼層，形成了獨(dú)特的Li⁺-SN-TXE-DFOB^–溶劑化結(jié)構(gòu)。這種獨(dú)特的溶劑化結(jié)構(gòu)有利于同時(shí)在LiCoO₂正極和Li負(fù)極上形成穩(wěn)定的CEI和SEI，這在Li/DEE和LiCoO₂/DEE界面上得到了實(shí)驗(yàn)證實(shí)。

圖1. LiCoO₂/DEE界面的表征結(jié)果

電化學(xué)測(cè)試表明，基于DEE電解液的 4.5 V LiCoO₂/Li電池（LiCoO₂質(zhì)量負(fù)載為18 mg cm^-2，Li厚度為40 μm，N/P比為2.8）在25 °C下具有高庫(kù)侖效率（99.5%）和出色的循環(huán)性能（100次循環(huán)后容量保持81%）。此外，在安全測(cè)試期間，作者發(fā)現(xiàn)使用DEE的LiCoO₂/Li電池能夠在超過(guò)150 °C的高溫條件下自動(dòng)停止運(yùn)行，這種熱誘導(dǎo)關(guān)閉功能是通過(guò)在高溫下將TXE聚合成具有超低離子電導(dǎo)率的聚甲醛來(lái)實(shí)現(xiàn)的。

最后，作者證實(shí)了DEE電解液的熱誘導(dǎo)自動(dòng)關(guān)斷功能在其他 LMB體系（LiFePO₄/Li、LiMn₂O₄/Li、LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂/Li）中也具有很強(qiáng)的普適性?？傊@些發(fā)現(xiàn)不僅為通過(guò)控制界面結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)來(lái)穩(wěn)定高壓LMBs的電極/電解質(zhì)界面提供了新的視角，也為設(shè)計(jì)具有增強(qiáng)安全特性的下一代高性能LMBs開辟了新途徑。

圖2. 基于DEE電解液的LMB的熱關(guān)斷功能

Smart Deep Eutectic Electrolyte Enabling Thermally Induced Shutdown Toward High-Safety Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202529

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