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1.?JACS: 光誘導TiO₂表面Cu位點動態(tài)重構，實現(xiàn)低溫MSR制氫

催化頂刊集錦：JACS、Nature子刊、Angew.、ACS Catal.、AFM、ACS Nano等成果

氫氣可作為一種替代化石燃料的清潔能源和化工原料，對于人類社會的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。在水重整的過程中使用穩(wěn)定的液體(例如CH₃OH)可以釋放出H₂，并且可以安全地儲存和運輸H₂。

目前，使用代表性的銅基催化劑進行甲醇水蒸氣重整(MSR)的最新工藝通常在相對較高的反應溫度(250-350 °C)下進行，消耗大量的能量投入；而通過水相甲醇重整低溫制取H₂，仍然需要貴金屬催化劑和/或高反應壓力來充分活化CH₃OH和H₂O分子。因此，開發(fā)一種新的策略來使MSR在非貴金屬催化劑的溫和條件下高效生產(chǎn)H₂具有重要意義。

基于此，日本國立物質材料研究所葉金花、宋輝和東南大學林惠文等提出了一個簡單的光活化策略，利用TiO₂與紫外光之間的強相互作用，調控Cu活性中心的動態(tài)組成和結構變化，有利于Cu/TiO₂催化劑在低溫MSR制氫反應中的表面催化行為。

具體而言，在黑暗條件下，通過TiO₂激活CH₃OH產(chǎn)生的*CH₃O物種的積累誘導Cu氧化重構成Cu₂O；一旦施加光，來自TiO₂的紫外激發(fā)的電子可以將氧化態(tài)Cu₂O還原成金屬Cu，從而促進吸附質的解離。

此外，由于金屬Cu的等離子體性質，可以利用可見光產(chǎn)生熱載流子，這些熱載流子可以與TiO₂中的電荷載流子協(xié)同作用，進一步促進表面反應。這樣的協(xié)同光活化過程以及由此產(chǎn)生的結構優(yōu)化，共同促進了動態(tài)光催化的性能。

性能測試結果顯示，考慮到低強度的太陽輻照，優(yōu)化的Cu/TiO₂在低光子通量(512.0 mW cm^-2，300-800 nm)和170 °C下顯示出1724.1 μmol g^-1 min^-1的H₂產(chǎn)生率，優(yōu)于大多數(shù)傳統(tǒng)的光催化和熱催化過程。同時，反應產(chǎn)物中僅觀察到有微量的CO副產(chǎn)物，表明Cu/TiO₂對MSR具有優(yōu)異的選擇性。

總的來說，該項工作利用光-物質-反應物強相互作用的優(yōu)點，實現(xiàn)了對Cu催化劑活性中心的原位調控，進而為構建高效穩(wěn)定的反應中心提供了新方案。

Light-Induced Dynamic Restructuring of Cu Active Sites on TiO₂ for Low-Temperature H₂ Production from Methanol and Water. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c06688

2. Nat. Commun.: 構建整體式FAPbBr₃光陽極，實現(xiàn)高效穩(wěn)定PEC水氧化

由于太陽能是地球上最豐富的能源，利用太陽能將水轉化為氫氣是獲得可再生燃料的理想方法。因此，開發(fā)高效、穩(wěn)定、低成本的水分解裝置是實現(xiàn)大規(guī)模電解水和光解水制氫的關鍵。

其中，光電化學(PEC)水分解技術具有高效、環(huán)保和可持續(xù)等優(yōu)點收到了人們的廣泛關注。作為PEC水分解的關鍵部件，光陽極材料如WO₃，BiVO₄和Fe₂O₃等由于其有利的帶邊位置已被廣泛研究。然而，目前大多數(shù)光陽極材料都具有有限的電荷分離/傳輸缺點，這限制了PEC水分解實現(xiàn)商業(yè)的可行性。

同時，大多數(shù)單結半導體光電極，即使是寬禁帶半導體材料，由于反應過程的高能壘和水氧化反應涉及的多質子和電子轉移過程，顯示出較高的電流起始電位。因此，開發(fā)穩(wěn)定、低成本、具有合適能帶結構、高載流子遷移率和高吸收系數(shù)的理想半導體仍然是一個相當大的挑戰(zhàn)。

基于此，瑞典皇家理工學院孫立成和烏普薩拉大學Erik M. J. Johansson等制備了一個高活性和穩(wěn)定的FAPbBr₃基光陽極，用于實現(xiàn)高效太陽能水氧化。

實驗結果表明，在堿性條件下，采用FAPbBr₃吸收劑、碳/石墨導電保護層和NiFe合金/NiFe LDH催化劑組成的FAPbBr₃基光陽極在1.23 V_RHE下的光電流密度約為8.5 mA cm^-2、起始電位低于0 V_RHE，以及半衰期超過55 h。

由于其快速的催化動力學、高光電壓和合理的能帶結構，在0.08 V_RHE時獲得了高達8.5%的ABPE。同時，進一步的穩(wěn)定性研究和后期表征表明，催化劑界面被紫外光破壞，導致吸收層脫落和性能損失；因此，通過應用紫外線過濾器，在模擬太陽光輻照和1.0 KOH溶液中，該器件在電流密度約為7.5 mA cm^-2(1.23 V_RHE)下實現(xiàn)了超過100小時的穩(wěn)定性。

更重要的是，研究人員還研究了該光陽極的光熱效應，證實了基于光伏材料的光陽極也可以充分利用光熱效應，提高催化性能；其次，在ITO/SnO₂/FAPbBr₃/Carbon/GS/NiFe合金/NiFe LDH的結構中，碳層既作為空穴傳輸層又作為光熱層，而石墨層既作為防水導電層又作為高效傳熱層，起到熱均勻層的作用；同時，致密的電沉積合金層為高性能LDH催化劑的負載提供了堅固的基底，確保了高效的電學和熱導率。

綜上，該緊湊多功能的設計使得整體器件具有高性能和良好的穩(wěn)定性?？偟膩碚f，該項工作表明鹵化鉛鈣鈦礦基光電化學催化劑在實現(xiàn)高效、經(jīng)濟和可擴展的光電化學太陽能燃料生產(chǎn)方面具有潛在的應用前景。

Monolithic FAPbBr₃ Photoanode for Photoelectrochemical Water Oxidation with Low Onset-potential and Enhanced Stability. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41187-9

3. Angew.: 選擇性為67.5%！高Br?nsted堿度聚苯胺穿梭質子促進CO₂電還原為乙烯

電催化CO₂還原反應(CO₂RR)是將CO₂轉化為增值化學品，實現(xiàn)碳中和的有效途徑。由于Cu與*CO中間體的適當結合，銅基材料是將CO₂還原為包括碳氫化合物和含氧化合物在內的多種多電子產(chǎn)物的最有效的催化劑。然而，由于各種還原產(chǎn)物的形成焓相似、反應中間體之間的線性尺度關系以及電解過程中催化劑表面和環(huán)境的變化，對目標>2e^?產(chǎn)物的選擇性仍然不理想。

目前，人們通過形態(tài)控制、表面、摻雜、合金化和表面修飾等策略來調整中間體的反應途徑和穩(wěn)定Cu表面以解決上述問題，但明確的結構-性能相關性仍未研究清楚。此外，實現(xiàn)對多電子還原產(chǎn)品的高選擇性，特別是多碳(C₂₊)碳氫化合物和含氧化合物，目前仍然是一個懸而未決的難題。

基于此，蘇州大學彭揚、鐘俊和阿德萊德大學焦研等將多胺浸漬到銅基金屬-有機框架的通道中(HKUST-1)，通過原位電化學重組，轉化為高度分散的Cu/聚合物復合材料。

具體而言，研究人員選擇含有不同Br?nsted堿度的?NH?基團的聚吡咯(PPy)和聚苯胺(PANI)作為聚合物單原；對于PPy，氮原子上的孤對電子與雜環(huán)內的π電子共軛，使得其供電子能力弱于PANI中的苯環(huán)上的氮，后者可以很容易地接受一個質子形成與反陰離子耦合的陽離子?NH₂⁺?(這通常被認為是PANI在酸中的導電機制)。

性能測試結果顯示，含有中性?NH?部分的PPy的CH₄選擇性為55.5%，而含堿性較強?NH?的PANI顯著促進乙烯的生成，且選擇性為67.5%。

原位紅外和operando拉曼研究揭示，PPy和PANI對局部化學環(huán)境的差異主要包括*CO在Cu上的覆蓋、參與反應的質子形式和局部疏水性的變化。在*CO覆蓋范圍有限的PPy/Cu界面上，檢測到*CHO是通過Tafel路徑形成的主要中間體，其中氫化物形式的*H作為質子源；在*CO覆蓋率較高的PANI/Cu界面，檢測到通過PCET過程形成的*COH中間體，且穿梭于苯類?NH?的H⁺作為質子源。

此外，理論計算進一步證實了多胺的Br?nsted堿度決定了*CO的加氫位點：在PPy/Cu上，Volmer步驟產(chǎn)生的*H有利于*CO的碳加氫作用形成*CHO，導致甲烷的產(chǎn)生；在PANI/Cu上，穿梭于苯類?NH?的H⁺將*CO質子化產(chǎn)生*CHO，并與附近的*CO不對稱耦合形成*OCCOH。

總的來說，該項研究證明了通過不同堿度的多胺調節(jié)局部化學環(huán)境來引導CO₂RR途徑的可行性，這為設計和開發(fā)高效的CO₂RR催化劑提供了理論指導。

Proton Shuttling by Polyaniline of High Br?nsted Basicity for Improved Electrocatalytic Ethylene Production from CO₂. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202312113

4. Angew.: 通過分子間間距調節(jié)界面水，實現(xiàn)穩(wěn)定電還原CO₂為C₂₊產(chǎn)物

基于銅(Cu)基材料的電催化CO₂還原反應(CO₂RR)是一種很有前景的將CO₂轉化為增值多碳(C₂₊)產(chǎn)物的方法。目前，人們已經(jīng)開發(fā)了多種銅基電催化劑，其能夠高效催化CO₂生成C₂₊產(chǎn)物(FE_C2+>70%)和達到工業(yè)水平的電流密度(|J|>200 mA cm^-2)。

然而，這些催化劑在電還原條件下通常不夠穩(wěn)定。在CO₂RR過程中，材料催化性能的下降可歸因于器件功能環(huán)境的失效和表面活性部位的減少。

具體而言，在電還原過程中，水還原產(chǎn)生的*H物種結合在金屬催化劑表面形成金屬氫化物，金屬氫化物逐漸被蝕刻和釋放到電解質中；另一方面，表面吸附的*H物種不僅有助于析氫反應(HER)，而且促進C?C對C₂₊產(chǎn)物的偶聯(lián)。因此，調節(jié)界面水的轉運和吸附對于實現(xiàn)高效和穩(wěn)定的CO₂RR至關重要。

基于此，復旦大學鄭耿鋒和呂希蒙等開發(fā)了一種Cu納米片催化劑的表面甲苯功能化策略，其調整了分子間距離，允許持續(xù)的CO₂運輸，但延緩了催化劑表面的水供應。

通過疏水苯環(huán)和共軛苯環(huán)，表面功能化的甲苯分子可以通過π-π相互作用自組裝成有序的疏水微通道，這些平行排列的苯環(huán)之間的最穩(wěn)定距離為~為5.1 A，大于長鏈烷基(如硬脂酸)的距離，能夠同時控制水和CO₂分子的轉運，即疏水微通道保留了CO₂分子的高效運輸，但減慢了水的運輸，從而調整了*CO和*H吸附物的表面密度。

與具有快速陰極腐蝕的裸Cu和具有主要CO產(chǎn)物的長鏈烷基修飾的Cu相比，甲苯改性Cu納米片催化劑(T-Cu)對C₂₊產(chǎn)物的部分電流密度最高可達1.81 A cm^?2，選擇性為78%。更重要的是，T-Cu具有顯著的電化學穩(wěn)定性，抑制了Cu的浸出。以T-Cu催化劑組裝的電解槽能夠連續(xù)穩(wěn)定運行超過400小時，并且在反應后材料的結構基本沒發(fā)生變化。

總的來說，該項工作證明通過表面功能化方法以提高催化劑CO₂RR性能和穩(wěn)定性的可行性，這為設計高效的CO₂RR電催化劑提供了新策略。

Interfacial Water Tuning by Intermolecular Spacing for Stable CO₂ Electroreduction to C₂₊ Products. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202309319

5. ACS Catal.: GDQD/GNQDRu上高Ru單原子負載，用于高效加氫脫鹵和加氫脫芳

原子分散的金屬催化劑可以最大限度地提高原子利用率，因此表現(xiàn)出比其塊體和納米材料優(yōu)異的催化活性。然而，SAC受到其有限的金屬原子負載的限制，特別是對于貴金屬，其顯著低于商業(yè)基準，因此限制了其催化活性。

合成SAC有兩種傳統(tǒng)的合成策略，即“自上而下”和“自下而上”。“自上而下”策略從大塊催化劑載體開始，例如碳納米片或納米管，隨后化學形成用于金屬原子限域的空位。然而，由于空位大小難以均勻控制，有限的空位將導致形成金屬團簇或高金屬負載量的納米顆粒；“自下而上”的策略通常從金屬負載的有機前體開始，例如金屬-有機框架。

然而，金屬原子的過量添加也傾向于在隨后的高溫熱過程中聚集成團簇。因此，需要開發(fā)新的SAC合成，以克服上述問題。

近日，華南師范大學黃明智和辛辛納提大學Dionysios D. Dionysiou等報道了一種利用石墨炔/γ-石墨炔量子點(GDQD-Ru/GNQD-Ru)合成高Ru負載量的SAC的新方法。

結果表明，與塊狀碳納米片相比，基于石墨炔/γ-石墨炔量子點的碳納米片合成策略顯著提高了單原子Ru的負載量，Ru載量在GDQD-Ru中為27.6 wt%，在GNQD-Ru中為16.0 wt%，分別比報道的Ru SAC高約7倍和4倍；并且，GDQD-Ru和GNQD-Ru中70%以上的Ru中心以零氧化態(tài)(Ru⁰)存在。

更重要的是，GDQD-Ru/GNQD-Ru催化劑能夠選擇性地將劇毒污染物轉化為有用的產(chǎn)品，其對氯酚類化合物具有良好的催化活性和選擇性(> 99%)，并且在連續(xù)的加氫脫鹵和加氫脫芳烴反應中也表現(xiàn)出優(yōu)異的催化穩(wěn)定性。

研究人員采用密度泛函理論(DFT)和EXAFS研究了Ru單原子在GDQD-Ru (sp-N摻雜石墨炔和本征石墨炔)和GNQD-Ru (sp-N摻雜γ-石墨炔和本征γ-石墨炔)中可能的吸附位的幾何結構。

理論計算表明，4-CP在Ru單原子位點上加氫脫鹵和加氫脫芳的自由能路徑證實了4-CP轉化的限速步驟可能是水脫附、氯吸附和環(huán)己醇脫附；在相同的反應條件下，基于石墨炔的Ru位比基于γ-石墨炔的Ru位點更容易實現(xiàn)H₂驅動的4-CP轉化。

綜合實驗和理論分析，石墨炔比γ-石墨炔具有更好的Ru單原子負載和氯酚選擇性轉化性能。綜上，該項工作為利用石墨炔/γ-石墨炔量子點合成高貴金屬負載量的SAC以及高選擇性地將有毒的氯酚類污染物加氫脫鹵和加氫脫芳提供了一種新的方法。

High-Loading Single-Atom Ru Catalysts Anchored on N-Doped Graphdiyne/γ-Graphyne Quantum Dots for Selective Hydrodehalogenation and Hydrodearomatization. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01390

6. ACS Catal.: 利用PTA原位構建分子內D-A共軛聚合物，用于光催化塑料制H₂O₂

聚酯塑膠中含有較多的聚對苯二甲酸乙二酯(PET)，其也是固體廢物的主要來源。然而，PET的降解需要進行水解預處理，這需要苛刻的反應條件，如高濃度的堿或酸。當高溫水的解離常數(shù)增加3個數(shù)量級時，塑料可以在不加堿的情況下溶于水，其產(chǎn)物包括對苯二甲酸(PTA)和乙二醇(EG)。

因此，不加堿的水熱處理PET可能是一種潛在的環(huán)境友善的PET預處理方法。與熱催化技術相比，光催化技術結合塑料氧化和析氫反應(HER)是一種可持續(xù)的、經(jīng)濟的塑料再利用方法。此外，H₂O₂作為化學有機合成過程中的一個關鍵化學品，其可以從PET提取。

因此，光催化PET (EG作為空穴捕獲劑)產(chǎn)生H₂O₂是一種有吸引力的策略。但是，目前還沒有任何關于光催化PET產(chǎn)生H₂O₂的報道。

近日，山東大學鄭昭科和濟南大學馬法豪等通過一步超分子自組裝策略制備了超薄多孔磷摻雜石墨相氮化碳(CN-P)納米片。由于P⁺作為Lewis酸中心可以吸附氧，增強的Lewis堿促進了乙二醇中氫質子的釋放，導致CN-P對PET具有優(yōu)異的光催化性能。

此外，為了進一步提高PET對H₂O₂的光催化活性，可以通過修飾分子內D-A共軛結構來優(yōu)化CN-P。具體而言，以PTA為給體單元，CN-P-3為受體單元，通過構建分子內D-A結構，將PET衍生的PTA引入CN-P中。

實驗結果表明，最佳的CN-P-3-PTA在光催化過程中的H₂O₂產(chǎn)率達685 μmol L^?1；并且經(jīng)過4次循環(huán)后，H₂O₂的產(chǎn)量略微下降，表明CN-P-3-PTA具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

表征實驗結果和理論計算顯示，在CN-P-3-PTA上光催化PET生成H₂O₂的機理為：在光的激發(fā)下，CN-P-3可以與衍生自PET的PTA通過原位構建分子內D-A共軛共聚物而發(fā)生相互作用，形成π-π共軛，其可以增強光生電子從PTA到CN-P-3的轉移；同時，光生電子可以將氧氣轉化為?O₂^?并迅速被還原為1,4-內過氧化物，隨后1,4-內過氧化物物種質子化產(chǎn)生H₂O₂，EG被氧化成乙醇酸。

綜上，該項工作表明，通過構建給體-受體結構可以促進電子-空穴對的分離，這為制備高效的催化劑以實現(xiàn)大規(guī)模光催化聚對苯二甲酸乙二醇酯制備H₂O₂提供了理論基礎。

In Situ Construction of an Intramolecular Donor–Acceptor Conjugated Copolymer via Terephthalic Acid Derived from Plastic Waste for Photocatalysis of Plastic to Hydrogen Peroxide. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c03509

7. AFM: 內電場協(xié)同吸附效應，增強CdS@CTF-HUST-1光催化CO₂RR

將CO₂轉化為高附加值化學燃料，不僅能夠減少CO₂排放，而且也能緩解氣候變暖和滿足日益增長的能源需求。利用半導體材料作為催化劑的光催化還原CO₂是將太陽能轉化為化學能的一種綠色技術。

同時，開發(fā)高效穩(wěn)定的光催化劑是光還原CO₂最關鍵的問題。金屬硫化物具有良好的可見光響應，在光催化領域受到廣泛關注。其中，硫化鎘(CdS)具有形貌可調、帶隙窄、適中的氧化還原電位等特點。

但是，由于CdS電子-空穴對的快速復合和較低的CO₂吸附量，其光催化還原CO₂效率不理想。因此，尋找可靠的方法來同時優(yōu)化CdS光催化劑的電荷分離/轉移行為和CO₂吸附能力以實現(xiàn)高效的CO₂轉化至關重要。

近日，蘇州大學路建美和陳冬赟等通過在CdS納米球表面包覆多孔CTF-HUST-1層，制備了穩(wěn)定的S型CdS@CTF-HUST-1核殼異質結光催化劑。實驗結果表明，最優(yōu)的CdS@CTF-HUST-1光催化劑表現(xiàn)出增強的CO₂光還原活性，其在光照下的CO產(chǎn)率高達168.77 μmol g^?1 h^?1、CO的選擇性為86.72%，以及在400、420、450、500和550 nm處的表觀量子效率(AQE)分別為2.34、1.77、0.73、0.26和0.08%。

此外，該催化劑經(jīng)過5次測試循環(huán)后，光催化性能和選擇性沒有明顯下降，并且光催化劑的形貌，物相組成和化學結構沒有明顯的變化，表明CdS@CTF-HUST-1異質結光催化劑具有優(yōu)異的光穩(wěn)定性。

通過實驗和理論計算，研究人員提出了CdS@CTF-HUST-1異質結光催化還原CO₂的可能機理：首先，在光照射下，CdS和CTF-HUST-1上都產(chǎn)生了光生電子-空穴對，并且CdS@CTF-HUST-1異質結光催化劑中的電荷載流子遵循S型轉移路徑；

此外，多孔共價三嗪骨架(CTFs)對CO₂的良好吸附增強了CO₂與CdS@CTF-HUST-1光催化劑之間的有效接觸，有助于加速CO₂的光還原反應；最后，在CdS的CB中積累的光生電子可以還原吸附的CO₂生成CO和微量的CH₄，同時，犧牲劑[三乙醇胺(TEOA)]消耗了CTF-HUST-1的VB中的空穴，大大降低了載流子復合的幾率。

綜上，該項工作通過將CTFs和CdS合理耦合制備了S型異質結光催化劑，在吸附和內電場的協(xié)同作用下實現(xiàn)了高效光催化還原CO₂，為構建高活性核殼結構復合光催化劑提供了一種可行的策略。

Internal Electric Field and Adsorption Effect Synergistically Boost Carbon Dioxide Conversion on Cadmium Sulfide@Covalent Triazine Frameworks Core–Shell Photocatalyst. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202308553

8. ACS Nano: Pt單原子誘導NiO能帶結構轉變，實現(xiàn)自門調控電催化HER

與化石燃料相比，氫具有能量密度高、環(huán)境友好等優(yōu)點，具有廣闊的應用前景。電化學分解水被認為是一種非常有前途和容易實現(xiàn)的制取清潔氫能的方法，但是緩慢的析氫反應(HER)過程阻礙了其進一步的實際應用。

因此，開發(fā)高效的電催化劑來加速這一過程是提高能量轉換效率的關鍵。Pt基材料具有較高的催化活性和穩(wěn)定性，是目前最先進的析氫催化劑，但Pt的稀缺性和高成本阻礙了其大規(guī)模應用。因此，開發(fā)可替代Pt的催化劑以減少貴金屬的使用、提高原子的利用效率，以及降低水解離的能壘至關重要。

近日，天津大學胡文彬、韓曉鵬和新加坡國立大學陳偉等通過在超薄氧化鎳納米片上負載鉑單原子(SAs)(Pt_SA-NiO)誘導的自門效應，開發(fā)了一種高效的析氫反應(HER)電催化劑。

具體而言，Pt SA的引入可以誘導p型NiO向n型Pt_SA-NiO轉變。對于p型NiO，由于費米能級低，能帶向下彎曲；該n型陰極在析氫過程中發(fā)生了自門現(xiàn)象，產(chǎn)生了漏電(“活性”)和金屬-絕緣體-半導體(“惰性”)區(qū)域的混合物。

離子門和反向電位誘導的“惰性”區(qū)域能夠在超高電場下積累相對較高的表面電荷濃度，使Pt_SA-NiO具有高導電性；同時，在Pt_SA-NiO納米片上的Pt SA位點(活性區(qū)域)發(fā)生HER反應。

因此，所制備的Pt_SA-NiO催化劑在1.0 M KOH溶液中達到10 mA cm^?2電流密度僅需55 mV的過電位，Tafel斜率為36 mV dec^?1。此外，Pt_SA-NiO在10 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運行25個小時而沒有發(fā)生明顯的活性衰減，并且其在穩(wěn)定性測試后仍保留良好的相結構，表明Pt_SA-NiO具有優(yōu)異的反應穩(wěn)定性。

總的來說，該項工作證明了構建特定活性中心和調控電子結構對提高單原子催化劑活性具有重要意義，這為設計高活性的單原子HER催化劑提供了思路。

Single-Atom Pt Doping Induced p-Type to n-Type Transition in NiO Nanosheets toward Self-Gating Modulated Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c06595

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