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?北大侯仰龍ACS Nano：鉀離子電池硫摻雜碳負(fù)極的硫摻雜和儲(chǔ)鉀機(jī)制

由于具有提高碳負(fù)極容量和動(dòng)力學(xué)的雙重潛力，硫摻雜策略引起了鉀離子電池（PIBs）碳負(fù)極的廣泛興趣。因此，了解硫的摻雜和儲(chǔ)鉀機(jī)制對(duì)于指導(dǎo)高性能硫摻雜碳負(fù)極的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和優(yōu)化至關(guān)重要。

在此，北京大學(xué)侯仰龍教授等人通過簡(jiǎn)單的兩步策略成功合成了硫含量為6.4 at.%的硫摻雜硬碳（SHC），并以此為例來揭示硫摻雜機(jī)制和硫在鉀存儲(chǔ)中的作用。其中，SHC的合成過程如下：首先，通過水熱法預(yù)碳化D-葡萄糖得到富碳多糖前體；然后，在熔融硫的參與下通過同時(shí)碳化-硫化所獲得的前體成功合成了SHC。

系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)表征表明，硫化步驟的有效性可概括如下：1）大量硫分子蝕刻碳骨架，導(dǎo)致微孔尺寸擴(kuò)大和石墨化程度降低；2）少量硫原子選擇性取代碳原子促進(jìn)硫摻雜；3）蝕刻后殘留的硫分子碎片被限制在微孔中。此外，合成高硫碳的硫原子構(gòu)型主要為噻吩-硫和微量硫分子片段，前者來源于硫?qū)μ嫉倪x擇性取代，后者來源于硫化后的殘?jiān)?/span>

圖1. SHC和HC的儲(chǔ)鉀性能

進(jìn)一步，作者通過電化學(xué)測(cè)試和深入的原位/非原位表征及理論計(jì)算揭示了摻雜硫在鉀存儲(chǔ)中的多方面作用:（1）噻吩-硫和硫分子片段作為電化學(xué)活性位點(diǎn)；（2）噻吩-硫加入碳骨架有助于增強(qiáng)K⁺插層動(dòng)力學(xué)。SHC的儲(chǔ)鉀過程包括三個(gè)步驟：K⁺與硫分子碎片和噻吩-硫在高壓區(qū)的可逆反應(yīng)；K⁺儲(chǔ)存在中壓區(qū)的微孔中；K⁺插層到低壓區(qū)的碳夾層中。

因此，作為K半電池中的負(fù)極進(jìn)行測(cè)試時(shí)，SHC顯示出比普通HC顯著改善的可逆比容量（405.2 mAh g^-1@0.05 A g^-1）、倍率性能（86.1 mAh g^-1@10 A g^-1）和循環(huán)穩(wěn)定性（2 A g^-1下循環(huán)1500次后容量為128.2 mAh g^-1）。此外，基于SHC負(fù)極組裝的鉀離子混合電容器（PIHC）表現(xiàn)出高能量/功率密度及非凡的循環(huán)穩(wěn)定性，在2 A g^-1下循環(huán)5000次后容量保持率為95%。總之，這項(xiàng)工作成功揭示了PIBs硫摻雜碳負(fù)極中硫的摻雜和儲(chǔ)鉀機(jī)制。

圖2. SHC的鉀離子存儲(chǔ)機(jī)制

Sulfur-Doped Carbon for Potassium-Ion Battery Anode: Insight into the Doping and Potassium Storage Mechanism of Sulfur, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c09845

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