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1. 詹紅兵/蔡道平AFM：異質(zhì)界面工程助力鋰硫電池700次穩(wěn)定循環(huán)！

8篇電池頂刊：陳軍、麥立強、楊會穎、何冠杰、詹紅兵、蔡道平、孫靈娜、簡宏希、何廣等成果！

鋰硫（Li-S）電池為下一代儲能系統(tǒng)帶來了巨大的希望。然而，它們的商業(yè)應用受到許多缺點的嚴重阻礙，如硫的導電性差、硫物種的氧化還原反應動力學緩慢、可溶性多硫化物鋰（LiPSs）的“穿梭效應”和不可控的樹枝狀鋰生長。

福州大學詹紅兵、蔡道平等通過致密異質(zhì)界面工程實現(xiàn)了LiPSs的化學吸附和催化轉(zhuǎn)化的協(xié)同效應。

圖1 材料制備

具體而言，作者通過在指定溫度下對MoO₃納米帶進行簡單的三聚氰胺輔助熱處理，成功地合成了具有致密異質(zhì)界面的1D Mo₂N-MoC/NC納米帶。實驗分析和理論計算都證實了Mo₂N-MoC/NC納米帶具有高電導率、強LiPSs親和性和優(yōu)異的催化活性。這些吸引人的特征使Mo₂N-MoC/NC納米帶成為一種理想的隔膜修飾材料，以用于將可溶性LiPSs有效捕獲并轉(zhuǎn)化為固體Li₂S₂/Li₂S。同時，Mo₂N-MoC/NC改性隔膜可以使負極實現(xiàn)均勻的鋰沉積/剝離。

圖2 對多硫化物的吸附和催化

正如預期的那樣，使用Mo₂N-MoC/NC改性隔膜組裝的Li-S電池顯示出大大改善的電化學性能，包括高放電容量（0.1C時為1507.8 mAh g^?1）、優(yōu)異的倍率性能（5C時為751.7 mAh g^?1）和長期循環(huán)穩(wěn)定性（1C下循環(huán)700次后為623.6 mAh g^?1）。更重要的是，電池在5.2 mg cm^?2的高硫負載下還顯示出良好的循環(huán)穩(wěn)定性，并保持了734.5 mAh g^?1的競爭容量（相當于83.2%的容量保持率）。這項工作不僅為先進隔膜改性劑的合理設計和合成提供了線索，而且突出了異質(zhì)界面設計在Li-S電化學中的重要性。

圖3 Li-S電池性能

Customizing Component Regulated Dense Heterointerfaces for Crafting Robust Lithium-Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211505

2. 楊會穎/孫靈娜AEM：電紡技術結(jié)合熱處理實現(xiàn)鋅離子電池3萬次循環(huán)！

水系鋅離子電池（ZIBs）循環(huán)穩(wěn)定性和能量密度不足的問題可以通過控制正極溶解和結(jié)構(gòu)惡化以及改善電子傳導性和反應動力學來部分解決。

新加坡科技設計大學楊會穎、深圳大學孫靈娜等通過電紡技術和熱處理，開發(fā)了具有三維自支撐骨架和分級結(jié)構(gòu)的氮化釩嵌入氮摻雜碳納米纖維（VN/N-CNFs）復合材料。

圖1 材料制備及表征

令人驚訝的是，在熱處理過程中，主干碳納米纖維已經(jīng)分級生長出許多晶須狀的次級納米結(jié)構(gòu)，并且原位獲得的VN納米晶粒已經(jīng)均勻地分布在主干納米纖維和分支納米晶須中。釩基金屬有機框架（V-MOFs）實現(xiàn)了活性VN納米結(jié)構(gòu)在電紡納米纖維編織的碳框架中的原位均勻分布，這不僅防止了0D活性納米顆粒的自我聚集，而且還提供了保護性和導電性的封裝物，以控制與水系電解液的直接接觸。電紡納米纖維編織的碳框架還創(chuàng)造了一個柔性和自支撐的三維骨架，以保持結(jié)構(gòu)的完整性，此外，通過分級支化納米結(jié)構(gòu)，可以有效緩解結(jié)構(gòu)退化和體積變化。

圖2 自支撐VN/N-CNF正極的電化學性能

因此，這種設計策略有助于實現(xiàn)水基ZIBs的超長循環(huán)壽命和超高的倍率能力。進一步結(jié)合原位電化學激活和轉(zhuǎn)化過程，ZIBs在0.5A g^-1時可獲得高達734 mAh g^-1的可逆容量。此外，VN/N-CNFs正極在50A g^-1時循環(huán)30000次后表現(xiàn)出482 mAh g^-1的穩(wěn)定容量，甚至在100A g^-1的超高倍率下也能提供297 mAh g^-1的放電容量。這項工作提出了對具有高容量和能量/功率密度的超快和超長循環(huán)壽命水系電池的電極設計的見解。

圖3 自支撐VN/N-CNF正極的電化學動力學分析

In Situ Grown Hierarchical Electrospun Nanofiber Skeletons with Embedded Vanadium Nitride Nanograins for Ultra-Fast and Super-Long Cycle Life Aqueous Zn-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202826

3. 倫敦大學學院Adv. Sci.：粘合劑工程改性CEI實現(xiàn)高性能水系鋅離子電池

穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)界面（CEI）對水系鋅離子電池（AZIBs）至關重要，但目前對它的研究卻很少。商業(yè)粘結(jié)劑-聚偏氟乙烯（PVDF）被廣泛使用，但沒有詳細研究其在AZIBs中的適用性。

倫敦大學學院何冠杰、Ivan P. Parkin等開發(fā)了一種水溶性粘結(jié)劑，它有助于原位形成CEI保護層，并調(diào)整界面形態(tài)。

圖1 原位形成CEI

研究顯示，通過將多糖海藻酸鈉（SA）與疏水的聚四氟乙烯（PTFE）相結(jié)合，可以將表面形態(tài)和電荷存儲動力學從擴散控制過程限制為電容控制過程。從動力學和熱力學角度進行的實驗研究表明，SA的COO-作為陰離子聚電解質(zhì)促進了Zn²⁺的吸附；同時，PTFE骨架上的氟原子提供了疏水性以打破脫溶劑化困境。

圖2 恒流充放電性能

因此，與PVDF/NMP相比，使用新開發(fā)的粘結(jié)劑的AZIBs在0.1 A g^-1時表現(xiàn)出≈6.1%的高比容量，特別是在2 A g^-1時，容量比使用PVDF的AZIBs高47.5%。此外，由于在正極上形成了原位保護層，該雙功能粘結(jié)劑在電流密度為2 A g^-1的情況下，經(jīng)過1000次循環(huán)后表現(xiàn)出99.1%的卓越容量保持率。此外，與PVDF/NMP相比，該混合粘結(jié)劑還降低了成本，這是一種修改界面形態(tài)的通用策略，可以擴展到其他水系多價金屬離子電池。

圖3 理論計算及CEI處的動力學示意

Cathode–Electrolyte Interface Modification by Binder Engineering for High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202205084

4. 簡宏希/何廣Nature子刊：鋰化普魯士藍類似物可作為穩(wěn)定的鋰電正極材料

普魯士藍類似物（PBAs）是后鋰電化學儲能有吸引力的活性材料。然而，PBA通常不適合非水鋰離子存儲，因為它們在長時間循環(huán)時不穩(wěn)定。

中國科學院高能物理研究所簡宏希、天津理工大學何廣等評估了具有不同鋰含量的PBAs用于非水鋰離子存儲的可行性。

圖1 材料合成策略和結(jié)構(gòu)表征

這項工作通過粉末中子衍射確定了樣品的結(jié)構(gòu)，并通過在線變溫X射線衍射（XRD）和聯(lián)合熱重-紅外光譜（TGA-IR）觀察了Li_2-xFe(CN)₆（記為LiFeHCF）樣品的脫水和化學降解過程，證實了結(jié)晶水在材料熱穩(wěn)定性方面的影響。結(jié)果，與其他尺寸的LiFeHCF樣品相比，具有微米尺寸和單晶形態(tài)的LiFeHCF-1樣品在19 mA g^-1時表現(xiàn)出142 mAh g^-1的高可逆容量。

圖2 加熱過程中不同LiFeHCF樣品的特征

進一步的電化學評估顯示，LiFeHCF-1樣品在不同的測試下具有吸引人的電化學儲能性能，如高面負載（10 mg cm^-2）、高比電流（1.9 A g^-1）、長壽命（超過1000次）和寬溫度窗口（-20至55℃）。此外，石墨||LiFeHCF-1扣式電池表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)壽命，在25℃下循環(huán)300次后容量保持率達到98%，突出了普魯士藍正極在LIBs中實際應用的巨大潛力。

圖3 LiFeHCF-1樣品的電化學性能評估

Lithiated Prussian blue analogues as positive electrode active materials for stable non-aqueous lithium-ion batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-35376-1

5. AEM：合理設計電解液減輕快充鋰離子電池中的石墨剝落和析鋰

盡管在能量保持方面取得了重大進展，但鋰離子電池（LIBs）在極速快充（XFC）條件下仍面臨著難以維持的循環(huán)壽命縮短，這主要源于石墨負極和電解液之間的各種動力學限制。

加利福尼亞大學圣地亞哥分校Zheng Chen、John Holoubek等對采用傳統(tǒng)碳酸酯電解液的LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2（NMC622）||石墨軟包全電池在XFC條件下運行時倍率誘發(fā)的負極失效進行了分析。

圖1 電解液化學對XFC鋰離子電池典型失效模式的影響

研究表明，采用傳統(tǒng)電解液的電池中石墨負極經(jīng)歷了嚴重的容量衰減，這是源于析鋰損失、孤立石墨的錯位以及由于電荷轉(zhuǎn)移動力學不足而導致的剝離驅(qū)動的間隙SEI形成。此外，作者通過適當?shù)剡x擇、設計和應用基于羧酸酯的電解液，全面解決了這些故障中的每個問題。這種優(yōu)化的電解液（1M LiPF6-丙酸甲酯（MP）+10% FEC）（M9F1）使電池在4C（15分鐘）充電時保持了82.5%的能量密度，而采用傳統(tǒng)1.2M LiPF₆– EC/ EMC（3：7，Gen 2）電解液的電池只有73.4%。

圖2 軟包電池XFC性能對電解液的依賴性

此外，采用M9F1的電池在500次和1000次循環(huán)后分別顯示出88.2%和77.9%的容量保持率，而Gen 2只有54.1%和12.4%。M9F1規(guī)避上述失效情況的原因是改善了離子傳導性、高轉(zhuǎn)移數(shù)、有利的溶劑化結(jié)構(gòu)使電荷轉(zhuǎn)移更容易以及形成有利成分的薄SEI。這項工作明確提出了在XFC協(xié)議下鋰離子電池的復合失效模式，同時證明了電解液成分對這種過程和由此產(chǎn)生的性能的轉(zhuǎn)化作用。

圖3 XFC條件下容量損失的量化和析鋰的直接證據(jù)

Enhanced Electrolyte Transport and Kinetics Mitigate Graphite Exfoliation and Li Plating in Fast-Charging Li-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202906

6. 麥立強Angew：基于深共晶溶劑的超穩(wěn)定鋅金屬負極，可循環(huán)8300h

腐蝕、寄生反應和枝晶生長的加劇嚴重地限制了水系鋅離子電池的發(fā)展。武漢理工大學麥立強等報告了一種新的策略，打破了水分子之間的氫鍵網(wǎng)絡，并構(gòu)建了磺酸鹽-H₂O深共晶溶劑。

圖1 ?電解液設計

具體而言，這項工作首次提出了一種新的多功能策略，用于配置環(huán)丁砜-水混合電解液，以提高鋅負極的穩(wěn)定性，通過對H₂O分子的全面操作，同時實現(xiàn)氫鍵重構(gòu)、溶劑化殼優(yōu)化和鋅-電解液多功能界面。與其他基于砜類的添加劑不同，超高濃度的環(huán)丁砜（87wt%或93%）的引入表現(xiàn)出深共晶溶劑（DES）體系的特性，并消除了絕大部分的游離水。這種具有良好環(huán)境適應性的電解液策略比一般DES電解液和高濃度”鹽包水”電解液的制備更容易、更便宜。

事實上，這里制備的電解液的性質(zhì)介于純有機電解液和水系電解液之間。重要的是，作為一種負擔得起的、環(huán)境友好的、非質(zhì)子極性溶劑，環(huán)丁砜由于其獨特的原子構(gòu)型，可以提供比水分子更多的氫鍵受體，這有助于打破固有的H₂O?H₂O氫鍵（H?O?H???O?H），并參與形成新的氫鍵網(wǎng)絡（環(huán)丁砜?水：S=O??H?O）。它抑制了上述與析氫有關的質(zhì)子自動運輸反應。

圖2 半電池性能

因此，由于抑制了水的活性，實現(xiàn)了超低的冰點（<-80℃），寬的電化學穩(wěn)定窗口（>3V），并抑制了大氣中的蒸發(fā)。受益于高效的電解液優(yōu)化，鋅對稱電池實現(xiàn)了超過8300小時的超長循環(huán)壽命，鋅/鈦電池實現(xiàn)了99.3%的出色的庫侖效率（CE），這證明了Zn²⁺的超穩(wěn)定沉積/剝離。

作為概念驗證，采用V₂O₅?nH₂O正極的鋅離子全電池表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能（2000次循環(huán)后為84%）、庫倫效率和自放電抑制（48小時后為96%），甚至在-20℃下也能穩(wěn)定低溫運行。特別是，具有高性能的高容量（1.32Ah）軟包電池也被組裝起來，為實用的鋅金屬全電池提供了一個可參考的模型。這種全面的認識為開發(fā)穩(wěn)定的實用的ZMBs甚至其他水系金屬電池的電解液提供了新的見解和途徑。

圖3 全電池性能

Comprehensive H2O Molecules Regulation via Deep Eutectic Solvents for Ultra-Stable Zinc Metal Anode. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202215552

7. AM：摻雜BF₃的MXene雙層夾層實現(xiàn)可靠的鋰金屬負極

為在充放電過程中保持鋰在鋰金屬負極上可靠的沉積和剝離，表面改性是實現(xiàn)高能量密度電池的一個有希望的方法。

威斯康星大學密爾沃基分校Junjie Niu等報告了一種由原位形成的羧酸鋰有機層和鋰金屬表面的超薄BF₃摻雜單層Ti₃C₂ MXene組成的雙層夾層。

圖1 制備及表征

預先形成的蜂窩狀有機層作為人工SEI層穩(wěn)定了鋰金屬的表面。BF₃-MXene層進一步增強了MXene表面和電解液之間的界面穩(wěn)定性。同時，帶有官能團的大面積MXene表面表現(xiàn)出高親鋰性和優(yōu)異的電子傳導性，大大降低了鋰的沉積/剝離能壘，這使得無枝晶鋰金屬負極成為可能。

圖2 半電池性能

結(jié)果，在對稱電池的1000小時循環(huán)中實現(xiàn)了低于30 mV的低過電位。與NMC811配對的電池表現(xiàn)出82.1%的高初始庫倫效率（CE）。在1C下循環(huán)350次后達到了175.4 mAh/g的高容量保持，并且在長時間的500次循環(huán)后，仍然保持著可靠的容量，而采用未改性鋰金屬的電池則迅速下降到74.2 mAh/g以下。另外，一個容量為475 mAh的軟包電池在長時間的200次循環(huán)后表現(xiàn)出>90.2%的容量保持。

圖3 扣式和軟包電池性能

A BF3-Doped MXene Dual-Layer Interphase for Reliable Lithium Metal Anode. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202210111

8. 陳軍院士AM：通過最緊密堆積晶體學構(gòu)建高可逆性無枝晶金屬負極

每年從可持續(xù)間歇性能源（如風能和太陽能）中產(chǎn)生的電力不斷增加需要有成本效益和可靠的電化學能源儲存?；诙鄡r金屬負極（如鋅、鋁和鐵）的可充電池，利用大規(guī)模生產(chǎn)和可負擔的成本的優(yōu)勢，已經(jīng)成為有前景的候選人。然而，由無序金屬結(jié)晶引起的普通基底上不可控的樹枝狀金屬沉積通常會導致電池過早失效，當樹枝狀金屬在電極上架起橋梁時甚至會引起安全問題。

南開大學陳軍院士等報告了在精心設計的單晶Cu(111)（被稱為s-Cu）基底上，通過最緊密堆積晶體學，構(gòu)建了一系列具有高可逆性的無枝晶平面金屬負極（Zn, Co, Al, Ni, Fe）。

圖1 金屬在Cu(111)上的外延電沉積

Cu的(111)面與具有面心立方(fcc)、六方緊密堆積(hcp)和體心立方(bcc)晶體結(jié)構(gòu)的金屬的最緊密堆積面具有低晶格失配和高靜電勢差，這促使金屬的沉積具有與基底鎖定的結(jié)晶學方向關系。因此，在電沉積過程中，金屬的最緊密堆積面與s-Cu基片水平排列。此外，多種晶體學特征顯示，金屬負極的外延電沉積是沿著其最接近的堆積方向?qū)崿F(xiàn)的，從而形成了無枝晶平面金屬負極。

圖2 Cu上的Zn的沉積行為

令人印象深刻的是，由此產(chǎn)生的金屬負極表現(xiàn)出100%的首選結(jié)晶學取向率。此外，作者提出并證明了以Zn為模型系統(tǒng)的外延電沉積動力學的通用標準。在該標準的指導下，通過增加陽離子的濃度，在前所未有的1 A cm^-2的高電流密度下，可以實現(xiàn)無平面樹枝狀物的Zn負極，并顯示出高可逆性。

通過最緊密堆積晶體學實現(xiàn)的最佳晶體取向和沉積模式，該鋅負極能夠在要求極高的正負電極容量比（N:P為2.3:1）的情況下實現(xiàn)全電池的穩(wěn)定運行（800次循環(huán)，庫倫效率大于99.9%）。這項工作中調(diào)節(jié)金屬電沉積的通用方法有望促進新興可持續(xù)能源儲存/轉(zhuǎn)換設備的發(fā)展。

圖3 外延鋅金屬負極的電化學性能

Metal Anodes with Ultrahigh Reversibility Enabled by the Closest Packing Crystallography for Sustainable Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202209985

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