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?孫世剛/喬羽/王欣AEM：多功能聚合物添加劑提高鋰氧電池的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和可逆性

Li-O₂電池（LOB）具有極具吸引力的理論能量密度，可作為下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)的潛在候選者。然而，LOB中的緩慢氧還原/析氧反應(yīng)（ORR/OER）動(dòng)力學(xué)、可充電性差、過氧化物衍生副反應(yīng)和鋰金屬腐蝕等難題限制了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，廈門大學(xué)孫世剛院士、喬羽教授及東莞松山湖材料實(shí)驗(yàn)室王欣研究員等人使用微量聚2,2,2-甲基丙烯酸三氟乙酯聚合物（PTFEMA，0.02 wt%）作為有效的多功能電解液添加劑，以實(shí)現(xiàn)Li-O₂電池的穩(wěn)定長期循環(huán)。DFT計(jì)算表明，以富電子C=O基團(tuán)為特征的PTFEMA分子可自發(fā)均勻吸附在氣體擴(kuò)散層（GDL）基底上。

經(jīng)DFT計(jì)算和⁷Li核磁共振譜驗(yàn)證，它能顯著吸引溶液中缺電子的Li⁺并在正極側(cè)形成均勻的Li⁺通量，充分激活GDL表面的活性位點(diǎn)，從而為Li₂O₂產(chǎn)物的成核和生長提供更多的附著位點(diǎn)。最終實(shí)現(xiàn)了GDL表面均勻分布的Li₂O₂沉積，同時(shí)提高了ORR容量。此外，隨著均勻的Li⁺通量，過氧化物物種在ORR過程中被PTFEMA分子準(zhǔn)確錨定，從而促進(jìn)過氧化物轉(zhuǎn)化和ORR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)提高（ORR加速器）。

圖1. 使用/不使用PTFEMA的LOB的可充電性比較

此外，均勻的Li⁺通量促進(jìn)了均勻分布的電場。在這種情況下，在PTFEMA存在的LOB中，Li₂O₂產(chǎn)物具有更小更薄的形態(tài)特征并在OER過程中容易電化學(xué)分解，有助于加速OER反應(yīng)動(dòng)力學(xué)（OER加速器），從而實(shí)現(xiàn)Li₂O₂的可逆形成和分解。在PTFEMA調(diào)節(jié)下，鋰金屬表面負(fù)極側(cè)均勻的Li⁺通量也導(dǎo)致了平坦的鋰沉積/電鍍，沒有明顯的枝晶生長。

同時(shí)，以PTFEMA分子為主的屏蔽層有效地阻止了有害污染物從正極側(cè)交叉，使得Li/Li對稱電池和LOB具有穩(wěn)定的電化學(xué)循環(huán)性能。因此，使用PTFEMA可同時(shí)實(shí)現(xiàn)加速的ORR/OER動(dòng)力學(xué)、促進(jìn)的可充電性、抑制過氧化物衍生的副反應(yīng)和良好保護(hù)的鋰金屬，從而顯著提高LOB的電化學(xué)性能。總之，這項(xiàng)研究為進(jìn)一步開發(fā)帶有聚合物添加劑的LOB提供了啟示。

圖2. 帶有PTFEMA添加劑的LOB性能

Enhancing the Reaction Kinetics and Reversibility of Li-O₂ Batteries by Multifunctional Polymer Additive, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203089

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