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析氧反應(yīng)（OER）受到傳統(tǒng)四-電子轉(zhuǎn)移途徑（4e^— OER）動(dòng)力學(xué)緩慢的困擾?；诖?，清華大學(xué)伍暉教授和暨南大學(xué)李希波副教授等人報(bào)道了一種自循環(huán)電化學(xué)-熱OER機(jī)制（self-circulating electrochemical-thermal OER mechanism, SET-OER）作為高效水氧化的新途徑。

SET-OER在陽(yáng)極上耦合了兩個(gè)連續(xù)的反應(yīng)：（1）Ni(OH)₂的單電子電化學(xué)氧化生成NiOOH；（2）NiOOH原位熱分解析出O₂，回收Ni(OH)₂。對(duì)比傳統(tǒng)4e^— OER，SET-OER顯著降低了水氧化的可能性，在120 °C和10 mA cm^-2下，SET-OER僅為1.25 V。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者發(fā)現(xiàn)NiOOH從傳統(tǒng)的室溫轉(zhuǎn)移到高溫的主要OER機(jī)制導(dǎo)致Ni(OH)₂/NiOOH具有更高的催化活性。作為SET-OER機(jī)制，作者考慮了兩個(gè)步驟：熱分解（2H₂O → O₂ + 4*H）和氫解吸的PCET（4*H + 4OH^–→ 4H₂O + 4e^–）。

在U_RHE=1.23 V時(shí)，隨著T從298.15 K增加到393.15 K，(100)和(001)上熱分解初等反應(yīng)的最高能壘分別從0.83~0.84 eV（*OH + *O→*O₂ + *H）和1.35 ~ 1.35 eV（*H₂O + O^latt + * → *O^lattOH + *H）變化。

對(duì)于4e^– OER，(100)上的最高勢(shì)壘（OH^– + *OH→*O + H₂O）在298.15 k和393.15K下分別為1.75和1.70 eV。而在(001)上，最高的能壘分別在298.15和393.15K處為1.20和1.16 eV，表明(001)上的4e^– OER比(100)更有利。

在高溫下，主要的OER機(jī)制是4e^– OER(001)，而在高溫下，它是SET-OER(100)。因此，溫度升高加速了(100)上的SET-OER的反應(yīng)速率，超過了(001)上的4e^– OER的反應(yīng)速率，提高了Ni(OH)₂/NiOOH上的OER活性。

A Self-Circulating Pathway for Oxygen Evolution Reaction. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D3EE02360E.

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清華/暨大EES：OER的自循環(huán)途徑

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