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前? 言

2023年9月12日，香港城市大學(xué)樓雄文教授和和內(nèi)蒙古大學(xué)谷曉俊教授等人在Angew. Chem. Int. Ed.（IF=16.6）上發(fā)表了關(guān)于催化氧氣（O₂）還原為過(guò)氧化氫（H₂O₂）的雜化光催化劑的最新成果，即“An Unlocked Two-Dimensional Conductive Zn-MOF on Polymeric Carbon Nitride for Photocatalytic H₂O₂?Production”。

詳細(xì)情況見(jiàn)：樓雄文/谷曉俊，最新Angew！

2023年9月20日，樓雄文教授和谷曉俊教授等人又在Angew. Chem. Int. Ed.上發(fā)表了最新成果，即“Zincophilic Interfacial Manipulation against Dendrite Growth and Side Reactions for Stable Zn Metal Anodes”。下面，對(duì)這篇最新成果進(jìn)行簡(jiǎn)要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

成果簡(jiǎn)介

對(duì)于鋅（Zn）負(fù)極，構(gòu)建多功能界面相抑制Zn枝晶生長(zhǎng)和不良副反應(yīng)是關(guān)鍵?；诖?，香港城市大學(xué)樓雄文教授和內(nèi)蒙古大學(xué)谷曉俊教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)在Zn表面構(gòu)建具有高Zn親和力的植酸（PA）-ZnAl保護(hù)層（即Zn@PA-ZnAl），以穩(wěn)定Zn負(fù)極，從而延長(zhǎng)Zn金屬負(fù)極（ZMAs）的壽命。

PA-ZnAl保護(hù)層降低了Zn的成核障礙，加速了水合Zn²⁺的脫溶過(guò)程，提高了Zn²⁺的轉(zhuǎn)移數(shù)。由于Al³⁺/Al的氧化還原電位比Zn²⁺/Zn低，引入的Al³⁺可以作為靜電屏蔽位點(diǎn)排斥尖端上的Zn²⁺，消除“尖端效應(yīng)”，有助于無(wú)枝晶和致密的Zn沉積。

此外，電子絕緣PA-ZnAl涂層具有良好的防腐能力，可以抑制HER和副產(chǎn)物的形成，從而顯著提高Zn@PAZnAl電極的可逆性。Zn@PA-ZnAl對(duì)稱(chēng)電池在5 mA cm^-2和5 mAh cm^-2下測(cè)試的壽命延長(zhǎng)了650 h。同時(shí)，Zn@PA-ZnAl負(fù)極與MnO₂正極配對(duì)制成Zn離子全電池，即使在低負(fù)容量/正容量（N/P）比下測(cè)試也表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

研究背景

水系鋅離子電池（AZIBs）具有高安全性、低成本、環(huán)保和理想的功率密度等優(yōu)點(diǎn)，受到了廣泛的關(guān)注。然而，鋅金屬負(fù)極（ZMAs）存在Zm枝晶生長(zhǎng)和不良副反應(yīng)等問(wèn)題，阻礙了ZMAs的實(shí)際應(yīng)用。

具體而言，由不規(guī)則的局部電流密度和“尖端效應(yīng)”產(chǎn)生的Zn枝晶可能刺穿分離器，導(dǎo)致短路。同時(shí)，Zn的寄生腐蝕和析氫反應(yīng)（HER）以及有害副產(chǎn)物的形成會(huì)導(dǎo)致庫(kù)侖效率（CE）和循環(huán)穩(wěn)定性差。在界面工程、電解質(zhì)優(yōu)化等策略中，構(gòu)建人工相間層是一種可行且有前途的方法來(lái)引導(dǎo)Zn沉積和抑制副反應(yīng)。

近年來(lái)，碳材料、金屬、高分子材料等各種相間層被涂覆在Zn表面以穩(wěn)定ZMAs。但是，這些改性Zn負(fù)極仍然受到有害的副反應(yīng)。一些非導(dǎo)電涂層是多功能間相層，可抑制寄生反應(yīng)并提高ZMAs的可逆性。此外，為實(shí)現(xiàn)高放電深度下無(wú)枝晶可逆的ZMAs，迫切需要構(gòu)建能夠同時(shí)促進(jìn)均勻Zn沉積和抑制副反應(yīng)的多功能間相層。

圖文導(dǎo)讀

合成與表征

首先，作者制備了尺寸分布均勻（約250 nm）的ZIF-8顆粒作為起始材料。然后，在室溫下，采用典型的ZIF-8與PA的化學(xué)蝕刻配位反應(yīng)合成PA-Zn。XRD和EDX結(jié)果表明，PA-Zn具有非晶性質(zhì)，并存在C、O、P、Zn。最后，通過(guò)Al³⁺離子交換反應(yīng)和PA與Al³⁺的配位反應(yīng)制備PA-ZnAl。

在引入Al后，PA-ZnAl的形貌保持不變。HAADF-STEM和元素測(cè)繪圖顯示，C、O、Zn、P、Al元素在PA-ZnAl中均勻分布。PA-ZnAl在去離子水中的Zeta電位為負(fù)，表明其對(duì)Zn²⁺有較強(qiáng)的吸附能力。Zn@PA-ZnAl的截面圖表明，PA-ZnAl層均勻而緊密地覆蓋在Zn表面，厚度約為10 μm。此外，接觸角測(cè)試驗(yàn)證了Zn@PA-ZnAl的親水性增強(qiáng)，有利于Zn²⁺的轉(zhuǎn)移，降低了界面阻力。

圖1. Zn@PA-ZnAl的表征

電極性能

在10 mA cm^-2和3 mAh cm^-2條件下，Zn@PA-ZnAl電極在1500次循環(huán)后具有99.3%的高平均庫(kù)倫效率（CE），顯著優(yōu)于裸Zn（97.7%；150次周期）和Zn@PA-Zn（98.9%；350次循環(huán)）電極。Zn@PA-ZnAl電極在2000 h內(nèi)顯示出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，在2 mA cm^-2和2 mAh cm^-2時(shí)具有低電壓滯后，而裸Zn和Zn@PA-Zn電極分別在98 h和447 h后發(fā)生短路。當(dāng)在5 mA cm^-2和5 mAh cm^-2下測(cè)試時(shí)，Zn@PA-ZnAl電極在650 h內(nèi)穩(wěn)定工作。

即使在10 mA cm^-2下，面積容量為5和10 mAh cm^-2下，Zn@PAZnAl電極仍然分別在600 h和300 h下實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的鍍鋅/剝離，證明了PA-ZnAl涂層延長(zhǎng)了使用壽命。此外，隨著電流密度從2 mA cm^-2增加到10 mA cm^-2，Zn@PA-ZnAl電極呈現(xiàn)穩(wěn)定且穩(wěn)步增加的電壓滯后，顯示出優(yōu)異的倍率性能。

圖2.?Zn@PA-ZnAl電極的性能

圖3. Zn@PA-ZnAl電極的循環(huán)性能

應(yīng)用探究

將MnO₂正極與裸Zn和Zn@PA-ZnAl負(fù)極配對(duì)，作者分別組裝了Zn//MnO₂和Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池。在0.1 A g^-1時(shí)，Zn//MnO₂電池的比容量與Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池相當(dāng)，且隨著電流密度的增加，容量差異越來(lái)越大，表明Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池的倍率性能有所提高。

對(duì)比Zn//MnO₂電池，Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池具有更低的R_ct和更好的動(dòng)力學(xué)。在1 A g^-1條件下，Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池經(jīng)過(guò)2500次循環(huán)，容量達(dá)到177.6 mAh g^-1，容量保留率為88.2%。而Zn//MnO₂電池的容量逐漸衰減，僅保持初始容量的40.7%。

此外，增加低N/P比MnO₂正極的質(zhì)量負(fù)荷可有效地提高Zn負(fù)極的利用率，提高全電池的重量能量密度。Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池表現(xiàn)出相對(duì)穩(wěn)定的運(yùn)行，在1000次循環(huán)后，保留容量為115.9 mAh g^-1，平均CE為99.4%。在0.5 A g^-1條件下，極限N/P比為3.13，循環(huán)測(cè)量也證實(shí)了Zn@PAZnAl//MnO₂電池良好的穩(wěn)定性。

圖4. Zn@PA-ZnAl的形貌表征和制備示意圖

圖5. Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池的性能

文獻(xiàn)信息

Zincophilic Interfacial Manipulation against Dendrite Growth and Side Reactions for Stable Zn Metal Anodes.?Angew. Chem. Int. Ed,?2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202312145.

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