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俞漢青/吳宇恩/劉武軍AM：Pd1/BNC助力生物質(zhì)可持續(xù)轉(zhuǎn)化為多種胺

利用可再生生物質(zhì)作為化石資源的替代品，生產(chǎn)低碳足跡的高價值化學(xué)品是實現(xiàn)碳中和社會的有效策略?；诖?，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞漢青教授、吳宇恩教授和劉武軍研究員等人報道了利用超分子控制熱解策略制備了具有B摻雜Pd-N_x原子構(gòu)型的Pd單原子（Pd₁/BNC）催化劑。

由于精心定制的局部配位微環(huán)境，合成的Pd₁/BNC催化劑對多種生物質(zhì)衍生的醛/酮具有顯著的轉(zhuǎn)化能力。該體系可進一步擴展，以可再生木質(zhì)纖維素生物質(zhì)為原料直接合成各種芳香胺和呋喃胺，其溫室氣體排放潛力為負。

通過DFT計算，作者研究了Pd₁/BNC催化劑存在下NH₃對HMF的還原胺化反應(yīng)。HMF還原的第一步需要吸附和解離異丙醇，最終在Pd位點產(chǎn)生表面氫原子（H*）。對于異丙醇和Pd₁/BNC配合物，作者觀察到H和Pd原子之間區(qū)域的電子密度積累，導(dǎo)致Pd-H鍵的形成。

偏態(tài)密度（PDOS）分析表明，Pd原子的最高占據(jù)分子軌道（HOMO）位于費米能級附近，有利于H*的形成。Pd₁/BNC的H-1位于費米能級以下，而Pd₁/NC的H*位于費米能級附近，表明Pd₁/BNC的H*活性降低。

此外，作者研究了HMF在單個Pd原子上還原的選擇性，包括H*的形成，-CH=NH基團還原為-CH₂NH₂基團（目標(biāo)產(chǎn)物），以及-CH=O基團競爭性還原為-CH₂OH基團（副產(chǎn)物）。在Pd₁/BNC吸附異丙醇后，表面H*更容易形成。

因此，Pd₁/BNC生成的H*具有更高的還原-CH=NH基團的活性，而Pd₁/BNC對-CH=O基團的競爭性還原活性減弱，因此Pd₁/BNC促進了還原胺化產(chǎn)物CH-NH₂的高選擇性。

Engineering of Local Coordination Microenvironment in Single-atom Catalysts Enabling Sustainable Conversion of Biomass into A Broad Range of Amines. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202305924.

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