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在文中，北京大學(xué)吳凱教授和周雄教授、中國(guó)科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所溫曉東研究員等人報(bào)道在單層CuO上成功合成了單個(gè)Ni₂團(tuán)簇（兩個(gè)Ni原子由晶格氧橋接）。

它們表現(xiàn)出對(duì)低溫CO₂熱解離的顯著活性，與非解離吸附CO₂的陽(yáng)離子Ni原子和對(duì)CO₂吸附具有化學(xué)惰性的金屬Ni原子相反。DFT計(jì)算表明，Ni₂團(tuán)簇可以顯著改變其未占據(jù)前沿軌道的空間對(duì)稱性，使其與已占據(jù)的CO₂分子相匹配，并使其低溫解離。

在200 K的溫度下，通過(guò)將Ni熱沉積到CuO單層上制備了兩種類型的單分散Ni原子。根據(jù)作者提出的結(jié)構(gòu)模型，位于兩條-Cu-O-鏈之間的Ni原子是金屬原子（記為Ni_m），而另一個(gè)緊貼在-Cu-O-鏈中的Ni原子是陽(yáng)離子原子（記為Ni_c）。

DFT計(jì)算結(jié)果表明，CO₂不能吸附在Ni_m上，但會(huì)吸附在Ni_c原子上，吸附能為-0.14 eV。當(dāng)溫度升高時(shí)，CO₂分子簡(jiǎn)單地解吸而不會(huì)解離。

Ni_c簇和Ni₂簇在CO₂吸附構(gòu)型上的差異可以用邊界軌道的變化來(lái)解釋。值得注意的是，CO₂可以通過(guò)其兩個(gè)O原子中的任何一個(gè)進(jìn)行吸附，從而CO₂將電子提供給Ni的空軌道。作者展示了一個(gè)主要由O端孤對(duì)電子組成的CO₂分子的HOMO，DFT計(jì)算了LUMO在Ni上對(duì)Ni_c和Ni_m原子以及Ni₂簇的投影波函數(shù)。

其中，Ni_c的投影軌道沿垂直方向集中，而Ni_m上幾乎沒(méi)有軌道波函數(shù)。對(duì)于Ni₂簇，Ni_m和Ni_c之間的橫向相互作用改變了Ni_c的投射軌道，形成了一個(gè)橫向組分，促進(jìn)了CO₂的橫向吸附。

Clustering-Evolved Frontier Orbital for Low-Temperature CO₂ Dissociation. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c06845.

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