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曾英/舒朝著EnSM：通過(guò)偶極-偶極相互作用實(shí)現(xiàn)界面調(diào)節(jié)助力無(wú)負(fù)極鋰金屬電池

鋰電極表面固體電解質(zhì)界面（SEI）的結(jié)構(gòu)和組成決定了鋰金屬電池（LMB）中鋰的沉積/剝離行為，而這種行為是由電解液中Li⁺離子的溶劑化結(jié)構(gòu)決定的。

圖1. 電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)表征

成都理工大學(xué)曾英、舒朝著等提出了一種通過(guò)引入陰離子受體（3-（三氟甲基）苯硼酸，F(xiàn)BA）來(lái)調(diào)整Li⁺離子溶劑化結(jié)構(gòu)中陰離子配位環(huán)境的偶極-偶極相互作用策略。根據(jù)拉曼光譜分析和分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬，得益于FBA分子中的缺電子硼（B）位點(diǎn)與TFSI-陰離子之間的偶極-偶極相互作用，豐富的TFSI-陰離子參與到Li⁺離子的溶劑化鞘中，降低了TFSI-陰離子的還原穩(wěn)定性。

此外，陰離子親和力強(qiáng)的FBA分子能有效增加Li⁺離子溶劑化結(jié)構(gòu)中NO₃-陰離子的數(shù)量。因此，在陰離子受體修飾電解液中成功構(gòu)建了富含雙陰離子（TFSI-和NO₃-）的Li⁺離子溶劑化結(jié)構(gòu)。

圖2. 對(duì)鋰負(fù)極的影響

得益于上述溶劑化結(jié)構(gòu)，這項(xiàng)工作成功地在鋰電極表面構(gòu)建了具有優(yōu)異電子絕緣性、高機(jī)械堅(jiān)固性和鋰離子導(dǎo)電性的優(yōu)良SEI，從而有效地抑制了鋰枝晶的形成，改善了鋰離子沉積動(dòng)力學(xué)。

因此，采用陰離子受體修飾電解液的Li|Li電池可在600次循環(huán)內(nèi)實(shí)現(xiàn)可逆的鋰沉積/剝離。組裝的無(wú)負(fù)極Cu||LFP全電池可顯著提高循環(huán)穩(wěn)定性，在180次循環(huán)后仍能保持73.6%的初始容量。此外，N/P比為3.42以下的Cu@Li||S全電池的循環(huán)穩(wěn)定性也顯著提高（200次循環(huán)后容量保持率超過(guò)70.38%）。

圖3. 全電池性能

Dendrite-free Lithium Deposition enabled by Interfacial Regulation via Dipole-dipole Interaction in Anode-free Lithium Metal Batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102959

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