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?ACS Energy Lett.：定制硫/固態(tài)電解質(zhì)界面獲得高面容量全固態(tài)鋰硫電池

由于絕緣元素硫（S₈）與固態(tài)電解質(zhì)（SSE）在固-固界面上的離子接觸不良，實(shí)現(xiàn)具有長(zhǎng)壽命高容量的全固態(tài)鋰硫電池（ASSLSB）具有現(xiàn)實(shí)挑戰(zhàn)性。

圖1 硫和硫化物固態(tài)電解質(zhì)中間產(chǎn)物形成的驗(yàn)證

漢陽(yáng)大學(xué)Yang-Kook Sun等開(kāi)發(fā)了一種在S₈和SSE之間形成親密界面的新策略，以加強(qiáng)固-固離子接觸。研究發(fā)現(xiàn)，在特定條件下，S₈和硫化物材料會(huì)發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，形成中間物種，例如：（1）S₈和Li₂S在50-70℃溫度范圍內(nèi)的醚類溶劑中會(huì)發(fā)生反應(yīng)生成LiPS；（2）S₈和Li₃PS₄在室溫下的四氫呋喃（THF）中會(huì)發(fā)生反應(yīng)形成多硫代磷酸鋰（Li₃PS_4+n）。

基于此，這項(xiàng)工作利用溶劑誘導(dǎo)S₈和SSE之間發(fā)生界面化學(xué)反應(yīng)，特別是在將硫浸漬宿主（Host/S）與硫化物固態(tài)電解質(zhì)（SSE）混合時(shí)。選擇極性指數(shù)低至4.2、沸點(diǎn)低至89℃的醋酸異丙酯作為混合溶劑，是為了誘導(dǎo)S₈和SSE之間發(fā)生界面化學(xué)反應(yīng)的同時(shí)，不會(huì)導(dǎo)致SSE嚴(yán)重降解，同時(shí)也便于混合后的干燥。在混合Host/S和SSE時(shí)，不使用溶劑和使用二甲苯的對(duì)比組沒(méi)有誘發(fā)界面化學(xué)反應(yīng)。

圖2 ASSLSB的充放電過(guò)程

氯化磷硫鋰（LPSCl）被用作具有代表性的SSE。由于在S₈和SSE之間形成了多硫中間相，ASSLSB的硫正極實(shí)現(xiàn)了出色的固-固接觸，這有助于提高ASSLSB的正極負(fù)載水平和面積容量，同時(shí)充分利用S₈的理論容量。因此，這項(xiàng)工作成功研制出了一種高性能的ASSLSB，它在室溫下以1 mA cm^-2的電流密度工作時(shí)，具有很高的平均容量（5.1 mAh cm^-2）和較長(zhǎng)的使用壽命（250次循環(huán)）。

圖3 ASSLSBs的電化學(xué)性能

Tailoring the Interface between Sulfur and Sulfide Solid Electrolyte for High-Areal-Capacity All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01473

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