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大連化物所彭章泉/趙志偉AFM：連接表面氫鍵網(wǎng)絡(luò)與鋅負(fù)極在水系電解液中的電化學(xué)性能

水引起的寄生反應(yīng)（如自發(fā)腐蝕和析氫反應(yīng)）已被公認(rèn)為是導(dǎo)致水系電解質(zhì)中鋅負(fù)極電化學(xué)性能低下的罪魁禍?zhǔn)?。然而，作為Zn電化學(xué)的相關(guān)參與者，界面水如何影響鋅負(fù)極上發(fā)生的寄生反應(yīng)仍未得到充分了解。

圖1 AMPA的作用示意

中科院大連化物所彭章泉、趙志偉等提出了一種吸附（氨甲基）膦酸（AMPA）添加劑來調(diào)節(jié)界面水行為，從而在界面水結(jié)構(gòu)與鋅負(fù)極的電化學(xué)性能之間建立聯(lián)系。具體而言，作者通過結(jié)合使用原位衰減全反射表面增強紅外吸收光譜（ATR-SEIRAS）和密度泛函理論（DFT）計算發(fā)現(xiàn)，AMPA的優(yōu)先吸附不僅是自發(fā)腐蝕水解離的屏蔽位點，更重要的是在電場作用下重構(gòu)了具有高電化學(xué)穩(wěn)定性的界面氫鍵網(wǎng)絡(luò)。

圖2 AMPA添加劑在Zn²⁺沉積過程中的貢獻(xiàn)研究

因此，正如表面增強拉曼光譜（SERS）和差分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）所證明的那樣，鋅負(fù)極表面的寄生反應(yīng)可被大大抑制，從而實現(xiàn)了無枝晶和長壽命的鋅負(fù)極。此外，這種優(yōu)化的電解液還具有極佳的兼容性，在Zn/NH₄V₄O₁₀全電池中的電化學(xué)性能得到了改善，尤其是在高溫條件下。該工作介紹的結(jié)果強調(diào)了界面水結(jié)構(gòu)的影響，并為可充鋅電池的多功能電解液提供了設(shè)計標(biāo)準(zhǔn)。

圖3 電化學(xué)性能研究

Linking Interfacial Hydrogen-Bond Network to Electrochemical Performance of Zinc Anode in Aqueous Solution. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305804

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