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?崔光磊Angew：生物啟發(fā)的高鹽水凝膠用于長(zhǎng)壽命可充鈉電池

水凝膠電解質(zhì)在開發(fā)柔性和安全的電池方面有很大的前景，但游離溶劑水的存在使電池化學(xué)性質(zhì)受到析氫和電極溶解的限制。盡管最大化鹽濃度被認(rèn)為是降低水活性的有效策略，但經(jīng)典水凝膠中的質(zhì)子聚合物基質(zhì)被氫鍵占據(jù)，幾乎不參與鹽的溶解，這限制了在聚合物-鹽相分離發(fā)生之前實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鹽濃縮環(huán)境。

圖1 高鹽水凝膠電解質(zhì)的聚合物結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所崔光磊等通過對(duì)聚合物骨架采用生物啟發(fā)的甲基化改性策略，證明了在水凝膠中實(shí)現(xiàn)超越傳統(tǒng)極限的超濃縮機(jī)制的可行性。具體而言，將原生態(tài)聚合物骨架轉(zhuǎn)化為非烷基甲基化聚合物骨架，可釋放出自由氫鍵受體，并將其轉(zhuǎn)化為溶解陽離子的”活性參與體”，從而形成穩(wěn)定的高鹽水凝膠電解質(zhì)，其鹽含量高達(dá)44摩爾%，Na⁺/H₂O 摩爾比高達(dá)1.0。

研究顯示，幾乎所有的水分子都被限制在金屬陽離子的主溶劑化殼內(nèi)，并分散在交聯(lián)聚合物鏈的空腔中，因此其活性和流動(dòng)性大大降低。該工作進(jìn)一步證明，高鹽水凝膠電解質(zhì)不僅能形成穩(wěn)健的SEI以抑制析氫，還能確保釩基電極的電化學(xué)可逆性，因?yàn)殁C基電極在水系電解液中長(zhǎng)期存在嚴(yán)重的溶解問題。從實(shí)用角度來看，由于鋁上鈍化層的溶解受到抑制，這種高濃度鹽環(huán)境允許在負(fù)極和正極兩側(cè)使用具有成本效益的輕質(zhì)鋁箔作為集流體。

圖2 高鹽水凝膠電解質(zhì)與NVP正極和Al集流體的相容性

因此，組裝的1.7 V水系鈉離子電池在400次循環(huán)后可保持約89.6%的容量，平均CE值為 99.1%。此外，NVP/NTP全電池還實(shí)現(xiàn)了前所未有的循環(huán)穩(wěn)定性，在2 C下循環(huán)580次后容量保持率達(dá)到82.8%?？紤]到水凝膠材料可以應(yīng)用于廣泛的技術(shù)，包括藥物遞送、生物傳感等，對(duì)水凝膠電解質(zhì)中結(jié)構(gòu)-濃度-性質(zhì)相關(guān)性的理解更加令人興奮。

圖3 NVP//NVP和NVP//NTP全電池的循環(huán)性能

A Bio-Inspired Methylation Approach to Salt-Concentrated Hydrogel Electrolytes for Long-Life Rechargeable Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202311589

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