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通過原子排列來控制催化劑的結(jié)構(gòu)和性能是生產(chǎn)新一代高級催化劑的源泉，其中催化劑在催化反應(yīng)中的高活性和穩(wěn)定性很大程度上取決于金屬原子的理想排列結(jié)構(gòu)。

基于此，中國科學院化學研究所李玉良院士等人報道了通過石墨炔（GDY）中sp-C與氯（Cl）鍵結(jié)合，在3D海膽狀鈀納米顆粒（Pd-UNs/Cl-GDY）中引入富缺陷結(jié)構(gòu)、低配位數(shù)（CN）和拉伸應(yīng)變，可調(diào)節(jié)Pd納米顆粒中金屬原子的排列，形成特殊的結(jié)構(gòu)。Pd-UNs/Cl-GDY催化甲醇氧化反應(yīng)（MOR）時，具有較高的電流密度（363.6 mA cm^?2）和質(zhì)量活性（3.6 A mg_Pd^?1），分別是Pd納米顆粒的12.0倍和10.9倍。此外，Pd-UNs/Cl-GDY催化劑在2000次循環(huán)后仍保持95%的活性。

通過DFT計算，作者研究了Pd-UNs/Cl-GDY的高MOR性能。通過Pd-UNs/Cl-GDY中Pd原子的d-投影偏態(tài)密度發(fā)現(xiàn)，Pd-UNs/Cl-GDY的d波段中心比Pd-NPs/CC更接近費米能級。

結(jié)果表明，Pd-UNs/Cl-GDY中TBs的存在導致Pd的d帶中心有輕微的上移，使d帶中心更加合適。同時，Pd-UNs/Cl-GDY的頂價帶比Pd-NPs/CC更接近費米能級，說明Pd-UNs/Cl-GDY的電導率更高。

此外，通過DFT計算，作者還說明了Pd-UNs/Cl-GDY的MOR和CO反應(yīng)途徑。DFT計算表明，高能反應(yīng)途徑的所有步驟都是放熱的。在0.44 V下，Pd-UNs/Cl-GDY對CO的吸附遠弱于Pd-NPs/CC，可能是由于富含缺陷的結(jié)構(gòu)抑制了催化劑的中毒作用。在0.66 V時，MOR和CO途徑可以同時發(fā)生。具有豐富缺陷結(jié)構(gòu)的Pd-UNs/Cl-GDY比Pd-NPs/CC更容易形成COOH*，有利于從CO_ads轉(zhuǎn)化為CO₂。

結(jié)果表明，優(yōu)異的MOR性能可能歸因于在Pd-UNs/Cl-GDY催化劑中引入了富缺陷結(jié)構(gòu)，降低了CN并導致了高拉伸應(yīng)變，從而調(diào)整了Pd表面上負載的吸附能力，增強了其穩(wěn)定性和抗中毒能力。

Defect Rich Structure Activated 3D Palladium Catalyst for Methanol Oxidation Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202308968.

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