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楊槐/張?zhí)m英/胡威AEM：無(wú)隔膜原位雙固化固態(tài)聚合物電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)超穩(wěn)定鋰金屬電池

對(duì)于全固態(tài)鋰離子電池而言，固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）應(yīng)具有高離子傳導(dǎo)性，并與所有電池組件保持界面接觸。然而，由于使用了惰性和非離子傳導(dǎo)性隔膜，常用的原位隔膜輔助方法降低了離子傳導(dǎo)性。

圖1 DC-SPE的合成示意

北京大學(xué)楊槐、張?zhí)m英、北京科技大學(xué)胡威等報(bào)告了一種簡(jiǎn)便的無(wú)隔膜雙重固化策略，該策略結(jié)合了電池外部的紫外固化和電池內(nèi)部的熱固化，其中第二次熱聚合過(guò)程在不犧牲離子導(dǎo)電性的情況下改善了界面特性。

具體而言，富醚丙烯酸酯單體的預(yù)紫外固化可在形成自立膜的同時(shí)提供基本的離子導(dǎo)電性，而隨后電池內(nèi)乙烯基碳酸乙烯酯（VEC）的原位熱固化則可在電池裝配應(yīng)力的作用下，通過(guò) VEC 對(duì)電極的潤(rùn)濕效應(yīng)改善界面性能。

圖2 DC-SPE的電化學(xué)性能

因此，由此產(chǎn)生的 DC-SPE 具有高離子電導(dǎo)率（25℃時(shí)為0.3 mS cm^-1）、寬電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（4.64 V vs Li/Li⁺）和更好的界面特性。原位形成的 DC-SPE 能有效抑制鋰枝晶的生長(zhǎng)，并在高電流密度下實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的對(duì)稱鋰電池循環(huán)性能（在 0.2 mA cm^-2 和 0.2 mAh cm^-2 條件下超過(guò) 700 小時(shí)）。

此外，含有 LiFePO₄ 的全固態(tài)鋰金屬電池（LMB）在 40℃、1C 倍率下表現(xiàn)出高庫(kù)侖效率（>99.93%）和超穩(wěn)定循環(huán)穩(wěn)定性（900 次循環(huán)）。雙固化策略提供了一種全新的原位處理方法，避免了使用昂貴的惰性隔膜，可廣泛應(yīng)用于全固態(tài)鋰金屬電池的開發(fā)。

圖3 全固態(tài)電池性能

Separator-Free In Situ Dual-Curing Solid Polymer Electrolytes with Enhanced Interfacial Contact for Achieving Ultrastable Lithium-Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301470

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