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近年來，鋅電池的低成本和高安全性引起了人們的極大興趣。以商用鋅鎳電池為代表的混合電池（鋅質(zhì)子混合電池）采用H⁺作為電荷載體，可獲得較高的工作電壓和電化學性能。然而，由于陰極電化學窗口狹窄以及陰極材料在堿性電解液中的不相容性，制備具有高電化學性能的其他堿性鋅基混合電池很難實現(xiàn)。

圖1 PSE的ESW及不同電位陰極材料的比較

香港城市大學支春義等開發(fā)了一種相分離電解液（PSE），并首次實現(xiàn)了水系堿性混合電池前所未有的高達3.41 V的平均工作電壓。PSE由堿性水溶液和N-甲基-N-丁基吡咯烷鎓雙(三氟甲基磺?；?亞胺（Py14TFSI）電解液組成，由于其完全不相溶的特性，可自主形成分離的水相和油相。通過采用Li⁺作為電荷載體，那些不允許Zn²⁺可逆插層的陰極材料可以與鋅陽極相匹配。此外，實驗和分子動力學（MD）模擬顯示，PSE能夠通過界面離子轉(zhuǎn)移電化學將工作電壓額外提高約0.35 V。

圖2 LiFePO₄、LiMn₂O₄、LiNi_0.5Mn_1.5O₄和LiCoMnO₄陰極的電化學性能

此外，由于Zn²⁺在油相中的擴散完全受阻，PSE中的液-液界面可以完全攔截鋅枝晶的傳播。因此，采用LiMn₂O₄陰極的鋅/鋰混合電池表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能，在600次的循環(huán)中庫侖效率高達99.6%。為了進一步證明這種電池的實用性，這項工作還制作了一個全電池商業(yè)級陰極，其質(zhì)量負載為18.3 mg cm^-2，并實現(xiàn)了鋅基電池2.56 V的高電壓和2.14 mAh cm^-2的高容量。

圖3 Zn-LiMn₂O₄的電化學性能

Immiscible phase-separation electrolyte and interface ion transfer electrochemistry enable zinc/lithium hybrid batteries with 3.5 V-class operating voltage. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01362f

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?支春義EES：相分離電解液使鋅/鋰混合電池的工作電壓達到3.41V

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