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?陳忠偉Nano Energy：調(diào)節(jié)氮空位的有序介孔Fe2Nx電催化劑用于ORR和鋅-空氣電池

高效的過(guò)渡金屬電催化劑對(duì)克服氧還原反應(yīng)（ORR）的遲緩動(dòng)力學(xué)有著巨大的前景，而塊體材料中密集的活性位點(diǎn)堆積限制了電催化行為。因此，通過(guò)納米結(jié)構(gòu)工程獲得分層形態(tài)對(duì)于豐富活性位點(diǎn)和促進(jìn)相應(yīng)的質(zhì)量轉(zhuǎn)移至關(guān)重要。

在此，滑鐵盧大學(xué)陳忠偉教授、Deng Ya-Ping，河南師范大學(xué)白正宇教授團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了具有調(diào)節(jié)氮空位的有序介孔Fe₂Nx電催化劑用于氧還原反應(yīng)和鋅-空氣電池。具體而言，該工作構(gòu)建了三維互連和有序介孔（3DOM）的Fe₂Nx裝飾在TiOy（Fe₂Nx@TiOy）。

通過(guò)引入氮空位，增加的表面積和活性位點(diǎn)促進(jìn)了ORR動(dòng)力學(xué)，包括達(dá)到了高半波電位（0.88V對(duì)可逆氫電極）和高電流密度（0.8V時(shí)71mA cm^-2）。用Fe₂Nx@TiOy催化劑組裝的鋅-空氣電池呈現(xiàn)出809 mAh g^-1的高比容量。

圖1. Fe₂Nx@TiOy的結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作采用硬模板法制備了具有定制氮空位的3DOM Fe₂N_x鑲嵌在TiO_y上。密度泛函理論計(jì)算和X射線(xiàn)光電子能譜分析表明，由于氮空位的引入，氧衍生中間體的吸附和脫附的勢(shì)壘降低。隨著氮空位的形成，F(xiàn)e-Fe配位引起結(jié)構(gòu)扭曲，降低了勢(shì)壘，提高了電催化性能。

用Fe2Nx@TiOy組裝的鋅-空氣電池在10?mA cm^-2放電超過(guò)146h時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性能。同時(shí)，在0.8V時(shí)的動(dòng)能電流密度為71.34?mA cm^-2，半波電位為0.88 V表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR性能。這項(xiàng)工作確定了Fe₂N_x@TiO_y用于催化ORR缺陷工程的潛力，為構(gòu)建高效的能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)的新型材料提供了新的見(jiàn)解。

圖2. Fe₂N@TiOy作用機(jī)制探究

Ordered Mesoporous Fe₂Nx Electrocatalysts with Regulated Nitrogen Vacancy for Oxygen Reduction Reaction and Zn-air Battery, Nano Energy 2023 DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108672

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