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?孫學(xué)良/李喜飛AFM：異質(zhì)界面的 V-O-C 鍵合增強超長壽命鈉離子電池Na5V12O32 正極動力學(xué)

具有高能量密度的柔性獨立式正極一直是可穿戴鈉離子電池(SIBs)面臨的挑戰(zhàn)。

在此，西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授、西安理工大學(xué)李喜飛教授等人通過制備基于Na₅V₁₂O₃₂納米帶異質(zhì)結(jié)構(gòu)，提高鈉離子動力學(xué)特性來解決這一問題。在異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，還原氧化石墨烯(rGOs)官能團與NVO的V-O鍵通過界面電子相互作用發(fā)生化學(xué)轉(zhuǎn)化，在界面處產(chǎn)生可控的V-O-C鍵。優(yōu)異的成鍵性能與異質(zhì)界面上固有的應(yīng)力場之間的界面協(xié)同作用，可以降低Na⁺的擴散勢壘，促進電荷轉(zhuǎn)移，從而加速反應(yīng)動力學(xué)和電子/離子的傳遞。

圖1. NVO-9% rGO的結(jié)構(gòu)表征

總之，本工作全面探索了獨立NVO-rGO異質(zhì)結(jié)構(gòu)中V-O-C鍵異質(zhì)界面主導(dǎo)的Na⁺存儲行為。由于成鍵和應(yīng)力場的產(chǎn)生，以界面為主的Na⁺存儲機制對NVO和rGO表現(xiàn)出優(yōu)于傳統(tǒng)體系的性能。與NVO/rGO和NVO相比，DFT模擬提供了NVO-rGO界面上更大的擴散動力學(xué)和額外存儲能力的觀點。

得益于V-O-C異質(zhì)界面機制，NVO-9% rGO具有優(yōu)異Na⁺存儲能力，高容量，良好的循環(huán)穩(wěn)定性以及出色的電容性能。該方法顯著優(yōu)化了傳統(tǒng)的制備過程，并保留了整個電極上的互聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，使NVO-rGO在SIB中具有突出的完整性。

此外，NVO-9% rGO異質(zhì)結(jié)構(gòu)在1300mAg^-1(5C)時顯示出158 mAh g^-1的高容量，在10C時容量高達100mAh g^-1。優(yōu)異的電化學(xué)特性表明界面化學(xué)鍵構(gòu)建和內(nèi)置電場在提高SIB中具有協(xié)同作用。因此，獨立的NVO-rGO是高能量密度鈉離子電池極有價值的正極同時也為設(shè)計先進材料進一步應(yīng)用于更多儲能系統(tǒng)開辟了新途徑。

圖2. 柔性鈉離子全電池的電化學(xué)性能

V-O-C Bonding of Heterointerface Boosting Kinetics of Free-Standing Na5V12O32 Cathode for Ultralong Lifespan Sodium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202303211

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