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趙天壽/曾林Nature子刊：三維分層石墨烯基質(zhì)助力穩(wěn)定的鋅負(fù)極

水系鋅離子電池的金屬鋅負(fù)極存在嚴(yán)重的枝晶和副反應(yīng)問(wèn)題，這會(huì)導(dǎo)致循環(huán)穩(wěn)定性差，尤其是在高倍率和高容量情況下。

圖1 材料制備及表征

南方科技大學(xué)曾林、趙天壽院士等提出了一種利用自支撐、輕質(zhì)、親鋅的三維分層石墨烯基質(zhì)（包括摻雜 N 的石墨烯納米纖維簇、垂直石墨烯陣列和多通道碳基質(zhì)）來(lái)構(gòu)建具有優(yōu)異倍率和容量的高性能、穩(wěn)定鋅復(fù)合負(fù)極的新方法。

具體而言，通過(guò)一步熱 CVD 工藝合成的 3D-RFGC 矩陣具有高表面積、多孔性和均勻的多孔結(jié)構(gòu)，可有效降低局部電流密度，減少Zn²⁺離子濃度梯度，并確保均勻的電場(chǎng)分布以調(diào)節(jié)Zn沉積。

因此，具有豐富親鋅位點(diǎn)的垂直石墨烯陣列（VGs）和石墨烯納米纖維簇（GFs）的表面修飾促進(jìn)了具有高電流密度和表面積容量的高性能鋅金屬負(fù)極的實(shí)現(xiàn)。

圖2 不同電極在半電池中的電化學(xué)性能

電化學(xué)測(cè)試顯示，工程化的3D-RFGC@Zn負(fù)極在120 mA cm^-2的高電流密度下，經(jīng)過(guò)3000次循環(huán)后，CE值達(dá)到99.67%，過(guò)電位更低，令人印象深刻。

采用3D-RFGC@Zn負(fù)極的對(duì)稱電池在7200次循環(huán)過(guò)程中表現(xiàn)出卓越的穩(wěn)定性，具有平坦沉積和快速動(dòng)力學(xué)的特點(diǎn)。尤其值得注意的是，3D-RFGC@Zn負(fù)極在電流密度為80 mA cm^-2時(shí)表現(xiàn)出色，可在2400小時(shí)內(nèi)以80 mAh cm^-2的超高容量穩(wěn)定運(yùn)行。

此外，當(dāng)將這些三維石墨烯基質(zhì)加入V₂O₅@3D-LC/3D-RFGC@Zn、MnO₂@3D-LC/3D-RFGC@Zn和AC@3D-LC/3D-RFGC@Zn電容器等全電池中時(shí)，由于它們能夠促進(jìn)鋅的均勻沉積，因此有助于實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的倍率性能和顯著改善的循環(huán)穩(wěn)定性。這種采用三維石墨烯基質(zhì)作為鋅負(fù)極的策略為開(kāi)發(fā)能夠在高倍率、高容量和高放電深度條件下工作的金屬負(fù)極提供了一條前景廣闊的途徑。

圖3 用于全電池和電容器的3D-RFGC@Zn負(fù)極的電化學(xué)性能

3D hierarchical graphene matrices enable stable Zn anodes for aqueous Zn batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39947-8

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