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張會(huì)剛/朱慶山/惠俊峰ACS Nano：將釩摻入二硫化鈮，獲得更好的催化活性

盡管鋰硫（Li-S）電池具有較高的比能量并有望成為下一代儲(chǔ)能電池，但其存在多硫化物穿梭、氧化還原動(dòng)力學(xué)緩慢和循環(huán)性差等問題。迫切需要催化劑來加速多硫化物的轉(zhuǎn)化并抑制穿梭效應(yīng)，然而，結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的缺乏阻礙了高效催化劑的合理開發(fā)。

圖1 催化劑設(shè)計(jì)概念說明

中國(guó)科學(xué)院過程工程研究所張會(huì)剛、朱慶山、西北大學(xué)惠俊峰等對(duì)Nb-V-S體系進(jìn)行了研究，并提出了一種用于高效Li-S電池的V摻雜NbS₂（Nb₃VS₆）催化劑。具體而言，這項(xiàng)工作合成了VS₂、NbS₂和 Nb₃VS₆（NbV_1/3S₂），以破解它們?cè)贚i-S電池中催化活性的差異。經(jīng)過嚴(yán)格的比較后，作者發(fā)現(xiàn)VS₂對(duì)多硫化物的吸附力略強(qiáng)于NbS₂，因而具有較高的催化活性。當(dāng)在NbS₂板的層間位點(diǎn)中引入1/3V時(shí)，得到的 Nb₃VS₆與NbS₂和VS₂相比具有更優(yōu)的催化活性。

圖2 多硫化物與催化劑之間的催化與吸附

當(dāng)采用Nb₃VS₆作為催化劑時(shí)，Li-S電池在0.1C和2C條件下分別產(chǎn)生了1541 mAh g^-1和1037 mAh g^-1的高容量，循環(huán)1000次后仍能保持73.2%的初始容量。理論建模表明，Nb₃VS₆的高催化活性可能是由[NbS₆]板之間的面內(nèi)斷開的[VS₆]八面體引起的。表面上[VS₆]八面體的亞配位S原子在基面上比[NbS₆]/[VS₆]多面體對(duì)多硫化物的吸附更強(qiáng)，導(dǎo)致高催化活性。因此，這種通過在二維板之間引入V而形成的中間化合物提供了一種制備高效Li?S催化劑的先進(jìn)方法。

圖3 Li-S電池性能

Vanadium Intercalation into Niobium Disulfide to Enhance the Catalytic Activity for Lithium–Sulfur Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02634

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