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在低溫下（＜20℃）工作的高性能鋰離子/金屬電池是人們所期望的，但卻受到與Li⁺傳輸和電荷轉(zhuǎn)移相關(guān)的緩慢動(dòng)力學(xué)的阻礙。

圖1 室溫/低溫下鋰沉積過(guò)程中離子擴(kuò)散和電荷轉(zhuǎn)移的示意圖

中科院物理所王雪鋒、王兆翔、Yejing Li等通過(guò)各種表征工具，包括低溫高分辨率透射電子顯微鏡（cryo-HRTEM）、電子能量損失光譜（EELS）和X射線光電子能譜（XPS），揭示了鋰金屬電池中與溫度相關(guān)的Li⁺行為及其與電化學(xué)性能的關(guān)系。

研究表明，Li⁺通過(guò)固體電解質(zhì)界面（SEI）層的擴(kuò)散是決定速率的關(guān)鍵步驟。降低溫度不僅會(huì)減慢Li⁺的傳輸速度，還會(huì)改變電解質(zhì)分解的熱力學(xué)反應(yīng)，導(dǎo)致不同的反應(yīng)途徑，形成富含有機(jī)物的SEI層，這樣的SEI層是不穩(wěn)定的，不適合進(jìn)行高效的Li⁺傳輸。

圖2 溶劑化結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能

通過(guò)調(diào)整具有較低最低未占分子軌道（LUMO）能級(jí)和極性基團(tuán)的電解質(zhì)的溶劑化結(jié)構(gòu)，例如含氟電解液，1 mol L^-1雙（氟磺酰）亞胺鋰（LiFSI）-三氟乙酸甲酯（MTFA）/碳酸氟乙烯酯（FEC）（重量比為8:2），在該電解液中更容易形成富含無(wú)機(jī)物的SEI層，該層對(duì)工作溫度變化的耐受性更強(qiáng)（熱力學(xué)），Li⁺傳輸性能更好（動(dòng)力學(xué)）。這項(xiàng)工作的發(fā)現(xiàn)揭示了低溫下Li⁺傳輸?shù)膭?dòng)力學(xué)瓶頸，為通過(guò)構(gòu)建富含無(wú)機(jī)物的SEI來(lái)提高反應(yīng)動(dòng)力學(xué)/熱力學(xué)和低溫性能提供了方向。

圖3 SEI分析

Temperature-dependent interphase formation and Li+ transport in lithium metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40221-0

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物理所Nature子刊：揭示鋰金屬電池中溫度依賴性的SEI形成和Li+傳輸

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