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清華/港理工Nature子刊：面向綠色鋅離子電池的可回收生物質(zhì)電解質(zhì)

傳統(tǒng)水系鋅離子電池的運(yùn)行受到鋅枝晶無法控制的生長和副反應(yīng)的不利影響。開發(fā)功能性水凝膠電解質(zhì)作為水系電解液的替代品可以避免這些問題。然而，大多數(shù)水凝膠電解質(zhì)抑制鋅枝晶生長的機(jī)理尚未得到詳細(xì)研究，此外，主流水凝膠電解質(zhì)也缺乏大規(guī)?；厥辗椒?。

圖1 CPZ-H電解質(zhì)的制備與研究

清華大學(xué)深圳國際研究生院周光敏、香港理工大學(xué)徐賓剛、Jingxin Zhao等報道了一種含有殼聚糖（CS）和聚天冬氨酸（PASP）的ZnSO₄水凝膠（CPZ-H）電解質(zhì)，其具有高離子導(dǎo)電性和良好的機(jī)械性能。具體來說，CPZ-H具有較高的堅(jiān)固性、良好的可回收性和生物降解性，在機(jī)械損傷和再生后仍能保持穩(wěn)定的電化學(xué)性能。

此外，計(jì)算表明，CS和PASP中豐富的陰離子官能團(tuán)對水平排列的 Zn(002)晶面具有很高的吸附能。這意味著CPZ-H中存在一種協(xié)同抑制機(jī)制，可促進(jìn)平衡離子通量和Zn（002）晶面上Zn晶體的優(yōu)先生長，從而協(xié)同調(diào)節(jié)Zn沉積。此外，CS和PASP中具有高吸附能的陰離子基團(tuán)（如羧基和醚基），它們具有去溶劑化和儲存質(zhì)子的能力，因此能有效限制活性水分子的分解，并進(jìn)一步抑制Zn負(fù)極表面的不良反應(yīng)。

圖2 Zn/CPZ-H負(fù)極電化學(xué)性能的研究

因此，由裸鋅負(fù)極和CPZ-H（Zn/CPZ-H/Zn）組成的對稱電池在高電流密度（10 mA cm^-2）條件下實(shí)現(xiàn)了超長循環(huán)壽命（2200 h），即使在高放電深度（DOD; 80%）條件下也具有較高的平均CE值（99.6%）和持久穩(wěn)定性。此外，含有CPZ-H電解質(zhì)的Zn/MnO₂全電池在電流密度為5 A g^-1下經(jīng)過5000次循環(huán)后，容量保持率高達(dá)92.5%，并且電解質(zhì)中不會同時引入過量的Mn²⁺。

另外，CPZ-H電解質(zhì)還可在電池運(yùn)行后進(jìn)行回收和再利用。基于再生CPZ-H（rCPZ-H）電解質(zhì)組裝的Zn/MnO₂全電池，也表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性（在5 A g^-1的電流密度下循環(huán) 2400 次后，容量保持率為86.7%）。此外，CPZ-H電解質(zhì)可在自然條件下被微生物分解。

圖3 Zn/CPZ-H//MnO₂全電池的電化學(xué)性能和反應(yīng)機(jī)理

A recyclable biomass electrolyte towards green zinc-ion batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40178-0

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