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黃佳琦團(tuán)隊(duì)Angew.：通過均勻的納米結(jié)構(gòu)調(diào)控穩(wěn)定鋰金屬電池固體電解質(zhì)界面

高能量密度鋰金屬電池的穩(wěn)定性取決于金屬負(fù)極固體電解質(zhì)界面(SEI)的均勻性。由于對(duì)SEI結(jié)構(gòu)和成分均勻性認(rèn)識(shí)的不足，阻礙了其發(fā)展。

在此，北京理工大學(xué)黃佳琦教授團(tuán)隊(duì)證明硝酸異山梨酷(ISDN)添加劑在局部高濃度電解質(zhì)中形成的SEI雙層結(jié)構(gòu)可以改善SEI的均勻性。在雙層SEI中，ISDN產(chǎn)生的LiNOy占據(jù)頂層，LiF占據(jù)底層，靠近負(fù)極。雙層SEI顯著提高了鋰沉積的均勻性，降低了電解質(zhì)的消耗率。實(shí)際條件下，雙層SEI的鋰金屬電池循環(huán)壽命是普通陰離子衍生SEl金屬電池的3倍。

圖1. 不同電解質(zhì)下沉積形成的SEl的表征

總之，該工作揭示了硝酸鹽可在LHCE中形成的雙層SEI，其中ISDN衍生的LiNOy分布在頂層，LiF在底層靠近Li金屬負(fù)極。雙層SEl改善了沉積的均勻性，減輕了電解質(zhì)與金屬負(fù)極之間的副反應(yīng)，減少了長循環(huán)中電解質(zhì)的消耗。在實(shí)際條件下，雙層SEI電池的壽命是裸陰離子衍生SEI電池的3.2倍。在電池水平上具有430Wh kg^-1比能量的LiNCM811軟包電池可實(shí)現(xiàn)173個(gè)穩(wěn)定循環(huán)。

因此，本工作論證了合理的SEI結(jié)構(gòu)對(duì)提高SEI均勻性的積極作用，對(duì)實(shí)際高能量密度金屬電池SEl的設(shè)計(jì)具有啟發(fā)意義。

圖2. ISDN-LHCE軟包電池的電化學(xué)性能

Reforming the uniformity of solid electrolyte interphase by nanoscale structure regulation for stable lithium metal batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI:10.1002/anie.202306889

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