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段曦東/朱建EnSM：引導(dǎo)鋰金屬電池空間和外延均勻鋰沉積的微環(huán)境工程

鋰沉積形態(tài)的調(diào)控對(duì)于延長(zhǎng)鋰金屬電池的循環(huán)壽命至關(guān)重要。枝晶生長(zhǎng)是一個(gè)主要的問(wèn)題，它受到鋰沉積微環(huán)境的影響，包括鋰離子傳輸路徑的曲率，以及隔膜和支架的內(nèi)部空間和表面化學(xué)成分。

圖1 材料制備及作用示意

湖南大學(xué)段曦東、朱建等報(bào)告了一種用于實(shí)用鋰金屬電池（LMB）的新型隔膜-界面-支架的微環(huán)境，其中支架和隔膜的表面化學(xué)成分被調(diào)整以創(chuàng)造一個(gè)低曲率的傳輸路徑，并誘導(dǎo)空間和外延的鋰沉積。具體而言，這項(xiàng)工作以不同含量的聚丙烯腈（PAN）和氮化硼納米片（BNNSs）構(gòu)建稱為”納米片包纖維”的三維結(jié)構(gòu)，這些結(jié)構(gòu)作為容納鋰的支架和隔膜，為L(zhǎng)MB創(chuàng)造了一個(gè)有利的微環(huán)境。系統(tǒng)研究表明，該微環(huán)境能使鋰的傳輸不受阻礙，有充足的鋰成核點(diǎn)，減輕了體積膨脹，減少了成核障礙，并具有強(qiáng)大的支架耐久性。

此外，它為鋰沉積提供了有效的空間和外延引導(dǎo)，特別是在高沉積量時(shí)。值得注意的是，與傳統(tǒng)的PP隔膜相比，該隔膜表現(xiàn)出更好的Li⁺傳輸性能（0.73 S cm^-1）和更高的Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù)（0.69）。另外，BNNSs作為一種原位熱分散介質(zhì)，有效地消除了熱點(diǎn)的局部溫度。

圖2 半電池性能

基于這樣的精心設(shè)計(jì)，所產(chǎn)生的LMB表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，在5 mA cm^-2/5 mAh cm^-2的條件下，表現(xiàn)出5542小時(shí)的無(wú)枝晶循環(huán)，電壓滯后為13 mV。它還顯示了在50 mA cm^-2的超高電流和高達(dá)20 mAh cm^-2的深層沉積/剝離下500小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)。此外，值得注意的是，實(shí)現(xiàn)了13855 mAh cm^-2的顯著累積沉積容量。并且，與具有高負(fù)載質(zhì)量商業(yè)正極配對(duì)的全電池也提供了明顯改善的倍率和循環(huán)穩(wěn)定性能。這項(xiàng)研究強(qiáng)調(diào)了沉積微環(huán)境在改善高能量存儲(chǔ)設(shè)備的LMB方面的關(guān)鍵作用。

圖3 與NCM523和LFP匹配的全電池性能

Microenvironment engineering for Guiding Spatially and Epitaxially Uniform Lithium Plating in Lithium Metal Batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102878

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