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韓布興院士/朱慶宮?Chem. Sci.：Cu氣凝膠實(shí)現(xiàn)高效CO2電解制C2+醇

為實(shí)現(xiàn)CO₂電化學(xué)還原為C₂₊醇的工業(yè)化，需進(jìn)一步提高選擇性和產(chǎn)率。其中，構(gòu)建具有良好局部環(huán)境的可控表面位點(diǎn)是引導(dǎo)C₂₊途徑的有效方法。基于此，中科院化學(xué)研究所韓布興院士和朱慶宮研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種室溫一步合成策略，以制備高度穩(wěn)定的Cu氣凝膠作為有效的CO₂還原電催化劑。通過使用弱還原劑（NH₃·BH₃）還原Cu²⁺得到的Cu氣凝膠，C₂₊產(chǎn)物的法拉第效率（FE）達(dá)到了85.8%，其中C₂₊醇的選擇性為49.7%，局部電流密度為397.6 mA cm^-2，而使用強(qiáng)還原劑（NaBH₄）制備的Cu氣凝膠有利于生成CO。

本文通過DFT計(jì)算，研究了C₂₊產(chǎn)物在活性位點(diǎn)上的催化活性。鑒于*CO是關(guān)鍵的反應(yīng)中間體，其在活性位點(diǎn)的吸附/解吸強(qiáng)度取決于Cu表面的性質(zhì)。作者選取Cu(111)-原始、Cu(111)-位錯(cuò)、Cu(111)-階躍和Cu(111)-位錯(cuò)/階躍四種模型結(jié)構(gòu)進(jìn)行理論模擬，分別用Cu-p、Cu-d、Cu-s和Cu-d/s表示。在CO₂RR過程中，*CO中間體的形成是由水溶液電解質(zhì)中的CO₂分子（*COOH）加氫形成的。不規(guī)則的Cu結(jié)構(gòu)（Cu-d、Cu-s和Cu-d/s）降低了CO₂加氫反應(yīng)的能量，有利于后續(xù)生成*CO中間體。

在缺陷Cu結(jié)構(gòu)下，生成CO的*CO解吸能量顯著降低，在Cu-d/s時(shí)達(dá)到0.2 eV。同時(shí)，*CO中間體二聚生成*OCCO的反應(yīng)能在缺陷Cu結(jié)構(gòu)上呈上升趨勢。通過計(jì)算不同結(jié)構(gòu)下*CO二聚和*CO解吸的反應(yīng)能差，發(fā)現(xiàn)*CO在Cu-p表面更容易二聚，而在Cu-d/s表面更容易脫附。進(jìn)一步表明，對比Cu-d、Cu-s和Cu-d/s結(jié)構(gòu)，Cu-p結(jié)構(gòu)可以提高C₂₊的選擇性。這些結(jié)果證實(shí)了CO的解吸/二聚取決于表面的局部幾何形狀，缺陷Cu-d、Cu-s和Cu-d/s位點(diǎn)負(fù)責(zé)CO的生成，而Cu-p位點(diǎn)有利于C₂₊產(chǎn)物的生成。

Crystal growth kinetics guided Cu aerogel for highly-efficient CO₂ electrolysis to C₂₊ alcohols. Chem. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2SC04961A.

https://doi.org/10.1039/D2SC04961A.

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