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清華/首都師大Nano Lett.: Fe-Mo雙金屬原子位點(diǎn)，助力FeN4高效電催化ORR

質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)已被證明是高效和可持續(xù)的能量轉(zhuǎn)換系統(tǒng)，可以將化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能。與堿性膜燃料電池相比，酸性條件下的PEMFCs具有較高的離子導(dǎo)電率和較高的商用價值，在實(shí)際工業(yè)化應(yīng)用中具有廣闊的前景。含F(xiàn)eN₄活性部分的Fe–N–C催化劑在氧還原反應(yīng)(ORR)方面受到越來越多的關(guān)注，但其在酸性介質(zhì)中催化性能較差，提高Fe–N–C催化劑的穩(wěn)定性仍是一個難題。

基于此，清華大學(xué)李亞棟、王定勝和首都師范大學(xué)孫文明等構(gòu)建了Fe-Mo雙金屬中心來調(diào)節(jié)被包覆在多孔氮摻雜碳中的單Fe中心的ORR活性。

具體而言，首先通過自組裝過程將MoO₂(acac)₂分子包封在原位生長的雙金屬FeZn-ZIF籠中；然后將含有Mo的FeZn-ZIF (Mo-FeZn-ZIF)熱解得到多孔碳基催化劑(FeMo–N–C)。性能測試結(jié)果顯示，在0.1 M HClO₄溶液中，F(xiàn)eMo–N–C的半波電位(E_1/2)和起始電位(E_onset)分別為0.84 V和0.98 V。FeMo–N–C在進(jìn)行了5000個CV循環(huán)之后，其催化活性的降解可以忽略不計(jì)；在穩(wěn)定性試驗(yàn)后，其形態(tài)也保持得很好，沒有觀察到明顯的鐵顆粒生成。此外，在i-t測試期間，甲醇注入并沒有導(dǎo)致FeMo–N–C的電流密度發(fā)生顯著的振蕩，表明其對甲醇的優(yōu)異抗性。

理論計(jì)算結(jié)果表明，由于氧分子具有優(yōu)先的橋順吸附模型，O-O鍵在Fe-Mo原子對位點(diǎn)上更容易發(fā)生裂解。當(dāng)Mo原子引入到FeN_x結(jié)構(gòu)中時，F(xiàn)e d能帶中心的下移優(yōu)化了ORR過程中反應(yīng)中間體在FeMoN₆活性部分的吸附-解吸行為，從而提高了催化性能?？偟膩碚f，雙金屬原子中心的構(gòu)建調(diào)節(jié)了ORR催化活性，這也為提高其他類似非貴金屬催化劑的電催化性能提供了策略。

Regulating the FeN₄ Moiety by Constructing Fe–Mo Dual-Metal Atom Sites for Efficient Electrochemical Oxygen Reduction. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c03623

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